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1. 溫珍海/詹紅兵InfoMat: Na-Te電池，1000次循環每圈衰減0.0062%！

8篇電池頂刊：溫珍海、詹紅兵、紀效波、侴術雷、馬越、葉志鎮、張橋保、陳澤祥等成果

鈉碲（Na-Te）電池由于其高理論容量和豐富的鈉源而被認為是一種有前景的電池技術，但其實際應用面臨著如何緩解Na負極不可控枝晶生長和Te正極聚碲化合物穿梭效應等關鍵問題的艱巨挑戰。

為此，中科院福建物構所溫珍海研究員、福州大學詹紅兵教授等人精心設計制備了一種具有三維（3D）分層多孔碳負載CeO₂量子點的微球骨架納米雜化物（CeO₂-QDs/HPC），并將其作為Na-Te電池的Na負極和Te正極的雙功能主體。首先，作者通過在SiO₂納米球表面上快速聚合六氯環磷腈和4,4′-磺酰基二苯酚制備SiO₂@聚合物微球，隨后熱解去除SiO₂納米球產生了分層互連的多孔碳微球（HPC）。之后，將CeO₂-QDs均勻固定在HPC表面得到CeO₂-QDs/HPC。結合DFT計算的系統研究表明，CeO₂-QDs/HPC不僅作為正極主體時提供了有利的結構和豐富的電催化位點，從而促進Te和Na_xTe之間的相互轉化。同時，該雜化物作為負極主體時還由于其親鈉特性抑制了電鍍/沉積過程中的枝晶生長。

圖1. CeO₂-QDs/HPC的合成過程和結構表征

進一步，作者將Te/CeO₂-QDs/HPC正極和Na/CeO₂-QDs/HPC負極配對形成 Na-Te全電池，即Te/CeO₂-QDs/HPC||Na/CeO₂-QDs/HPC。電化學測試表明，該全電池表現出優異的高容量（392 mAh g^-1@0.2 C）、倍率性能（285 mAh g^-1@10 C、255 mAh g^-1@20 C）及長循環穩定性（10 C下1000次循環后仍保持260 mAh g^-1的穩定可逆容量且每循環衰減率僅為0.0062%）。甚至，作者組裝的Te/CeO₂-QDs/HPC||Na/CeO₂-QDs/HPC軟包電池也可運行超過60個循環，并在 0.5 C時提供192 Wh kg^-1的能量密度。作為概念驗證演示，使用由兩個軟包電池組成的串聯電池可點亮由43個LED組成的“NaTe”標志。總之，這種雙功能的活性電極材料主體設計為高性能Na-Te電池的發展提供了新的思路和方向。

圖2. Te/CeO₂-QDs/HPC||Na/CeO₂-QDs/HPC的電化學性能

CeO₂ quantum-dots engineering 3D carbon architectures toward dendrite-free Na anode and reversible Te cathode for high-performance Na-Te batteries, InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12343

2. 中南大學紀效波教授AEM綜述: 單晶富鎳層狀正極的挑戰與策略

多晶富鎳正極（PCNCs）的商業化受到嚴重的性能退化和安全問題的阻礙，單晶富鎳正極（SCNCs）由于其優異的結構和循環穩定性而引起了廣泛關注。目前大多數研究集中在SCNCs的試錯合成、改性及與PCNCs的比較上，然而很少有系統的分析和總結來揭示其主要挑戰、爭議和相應的主要原因。

在此，中南大學紀效波教授等人綜述了SCNCs從材料合成到結構/界面退化的挑戰和改性策略。首先，作者概述了SCNCs的結構、電化學性質及相關起源，并將其與PCNCs進行了比較。與PCNCs相比，SCNCs表現出增強的結構/循環穩定性、抑制放氣及更好的熱安全性，這主要歸功于其獨特的單晶結構減少了高反應表面積并消除了內部晶界和增加的機械強度。

然后，作者全面討論了目前SCNCs存在的關鍵問題及其背后原因，如復雜合成方法和晶體生長機制、緩慢Li擴散動力學、晶內微裂紋和表面重建等，從而促進對SCNCs工業生產壁壘和電化學失效機制的深入理解。此外，作者總結了提高SCNCs的Li動力學和循環穩定性的有效改性策略，包括顆粒尺寸/形狀調節、晶面暴露、化學組成調控、元素摻雜、表面/界面工程和電解液優化等。

圖1. SCNCs的四種主要合成路線的示意圖

盡管SCNCs的合成成本高且存在固有缺陷，但其在優異的結構/循環穩定性、熱安全性及高壓下抑制氣體產生方面的關鍵優勢使其有望用于高性能鋰離子電池。特別是SCNCs的發展還處于早期階段，有必要進一步優化和研究。因此，迫切需要更多的定量研究來確定哪種單晶NCM最適合實際應用：一方面，作者建議適當增加Ni含量和上限截止電壓以抵消Li傳輸緩慢造成的容量損失。同時，作者提出降低Co含量或用其他廉價元素代替以彌補SCNCs的高生產成本。此外，作者還認為進行合理的改性，包括粒度和晶面控制、體元素摻雜和表面涂層，以調節鋰擴散動力學、晶體/電子結構及表面/界面電荷傳輸和穩定性。如果進一步與優化的電解液相結合，這將促進SCNC在具有高能量密度和長日歷壽命的電動汽車電池中的快速商業應用。

圖2. 富鎳正極的失效機理和電解液添加劑對重構CEI層的改性示意圖

Challenges and Strategies towards Single-Crystalline Ni-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201510

3. 侴術雷/肖遙AEM: 通過調節局部化學的應變工程獲得高性能鈉電正極

具有三相異質結構的鈉離子氧化物正極引起了廣泛的關注，因為可以利用不同相的協同作用來提高鈉的儲存性能。然而，由于在充放電過程中的層間滑動，復合結構通常會遭受多次不可逆相變和高晶格應變。

在此，溫州大學侴術雷教授、肖遙教授等人提出了一種基于調節局部化學的應變工程策略來調節納米材料的物理和化學性質，這是一種抑制相變和降低晶格應變的有效技術，可用于改善鈉離子電池（SIBs）的電化學性能。具體而言，作者重點研究了兩種通過簡單的熱聚合方法制備的三相異質結構氧化物正極材料 Na_0.5Ni_0.2Co_0.15Mn_0.65O₂（LLS-NaNCM）和Na_0.5Ni_0.05Co_0.15Mn_0.65Mg_0.15O₂（LLS-NaNCMM15），通過原位充放電XRD分析兩種正極材料循環過程中的結構演變。結果表明，LLS-NaNCM電極在充放電過程中經歷了復雜的結構演化（P2/P3/尖晶石→P2/P3”/尖晶石→P2/P3/尖晶石→P2’/P3”/尖晶石），而LLS-NaNCMM15電極在Na⁺嵌入/脫嵌過程中在4.0和4.3 V的不同截止電位下表現出簡化的相變（P2/P3/尖晶石→P2/P3″/尖晶石）。

圖1. LLS-NaNCMM15的熱穩定性、結構表征

此外，作者通過各種結構表征確定了三相異質結構組成。取代鎂元素可操縱化學環境抑制晶格應變從而提高結構可逆性，這一點通過優異的電化學性能和定量的電化學動力學計算進一步證實。研究表明，LLS-NaNCMM15正極的儲鈉機制以電容特性為主。當充電至4.3 V時，LLS-NaNCMM15電極在0.2 C時的容量達到169.4 mAh g^-1。此外，LLS-NaNCMM15正極還表現出卓越的倍率性能，在2 C倍率下仍能提供高達117.1 mAh g^-1的容量。在5 C倍率下，該正極100次循環后仍具有119.2 mAh g^-1的高容量，對應于65.6%的容量保持率。總之，這項研究揭示了調控局部化學以實現正極材料應變工程的機制，并為進一步改進高性能SIBs鋪平了道路。

圖2. LLS-NaNCMM15電極在1.5~4.3 V范圍內的電化學性能

Strain Engineering by Local Chemistry Manipulation of Triphase Heterostructured Oxide Cathodes to Facilitate Phase Transitions for High-Performance Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201511

4. 西工大馬越/上大袁帥AEM: 基于Janus隔膜提高鋰金屬電池的溫度適應性

由于高電壓循環、鋰沉積物的界面反應性、高溫自放電及低溫場景下的功率輸出劣化，鋰金屬電池（LMBs）的穩定運行會受到正極塌陷的影響。電池可靠運行需要擴大的電壓間隙和多個尺度界面穩定性的和諧平衡，目前仍具有挑戰性。

在此，西北工業大學馬越教授、上海大學袁帥研究員等人提出了一種異質層，即具有不對稱功能涂層的Janus隔膜，從而提高NCM811|薄層Li箔電池的循環耐久性、倍率性能、保存期和環境適應性。在正極側，作者通過簡單的浸涂方法構建了由CuSAPO-5分子篩（MS）和磺化三聚氰胺甲醛縮合物（SMF）組成的500 nm混合涂層。其中軟觸手（SMF）和硬殼（MS）協同從碳酸鹽電解液中清除殘留的HF和H₂O，從而抑制了高壓循環和高溫儲存時正極過渡金屬溶出現象。在負極側，預涂覆的Ag₂S涂層與鋰金屬接觸原位生成的Li₁₀Ag₃-Li₂S的合金中間層大大提高了界面相容性。與Li相比，Li₁₀Ag₃合金表面擴散能壘降低，有效地使離子電導率比“天然”固體電解質界面層提高了4個數量級，最終形成各向同性的Li沉積模式。

圖1. 該Janus型隔膜的界面特性

進一步，作者將該Janus隔膜與高負載NCM811正極（15 mg cm^-2、3 mAh cm^-2）和標準Li薄膜（300 μm）在稀碳酸電解液（15μL mAh^-1）條件下配對以評估其通用性，組裝的Li |NCM811電池表現出寬范圍的溫度適應性（0~75°C）。其中，該電池在室溫、0.5 C條件下200次循環后的容量為187.5 mAh g^-1，對應容量保持率為90.4%，而具有普通MS|PE（200次循環后為102.5 mAh g^-1）或PE隔膜（200次循環后為67.2 mAh g^-1）的電池容量較差。即使在0°C的低溫下，具有Janus隔膜的電池也能保持良好的循環性能，100次循環后的容量保持率為82.7%。甚至，基于該隔膜的Li |NCM811 軟包電池（3.2 Ah）中在極貧電解液條件（2.3 g Ah^-1）下仍能實現400.6 Wh kg^-1的能量密度。總之，這種非對稱隔膜策略使基于市售電極和電解液大規模生產能量密集的LMBs成為可能。

圖2. 基于不同隔膜的NCM811|Li電池的電化學性能

Boosting the Temperature Adaptability of Lithium Metal Batteries via a Moisture/Acid-Purified, Ion-Diffusion Accelerated Separator, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201390

5. ACS Energy Lett.: 貧電解液條件下用于鋰硫電池的雙功能高給體電解液

電解液工程是鋰硫（Li-S）電池中一種非常有前景的策略，可提高硫利用率并在鋰金屬負極處保持穩定的界面以實現長期循環。高給體電解液可增加多硫化物的溶解度以促進硫的利用，因此可在貧電解液條件下運行，但其對鋰金屬負極的熱力學穩定性差會導致其界面處不受控制的分解并嚴重影響循環壽命。

在此，瑞士弗里堡大學Ali Coskun、韓國首爾國立大學Jang Wook Choi等人報道了一種雙功能高給體電解液3-氟吡啶（3-FPN），以同時實現高達1.5 M的高多硫化物溶解度和與鋰金屬的相容性。研究表明，吡啶（PN）可錨定在堿金屬表面上且隨后金屬層溶解立即形成涂層以穩定金屬表面。此外，PN具有固有的高糖度有望促進硫的高利用率。因此，可考慮通過添加氟等電負性官能團來調節PN的多性以削弱PN對鋰負極的高反應性，同時保持多硫化物的高溶解度。盡管3-FPN和4-FPN顯示出相似的給體數（DN），但作者選擇了3-FPN作為電解液溶劑，因為3-FPN在室溫下呈現液體形式且具有高達4.0 V的良好氧化穩定性、低密度（1.13 g mL^-1）和25 °C時2.05 D的高偶極矩的額外優勢。

圖1. 不同溶劑的化學結構和物理性質

因此，在不含LiNO₃添加劑、貧電解液（7 μL mg^-1）條件下，只有基于1 M LiTFSI-3-FPN的Li-S全電池在0.03 C下表現出1087.9 mAh g^-1的出色比容量、可逆的充放電平臺和99.0%的ICE。與此形成鮮明對比的是，基于1 M LiTFSI-PN和1 M LiTFSI-DOL/DME的電池無法在貧電解液條件下運行。甚至，在硫負載量為2.5 mg cm^-2、電解液/硫（E/S）為7 μL mg^-1時，基于1 M LiTFSI-3-FPN電解液的電池在0.1 C下50 次循環后容量保持率為70.7%，穩定的CE約為120%。即使在8 mg cm^-2的高面積硫負載下，3-FPN仍保持穩定的可循環性。上述研究證實，將氟原子摻入PN環上不僅適當控制了3-FPN的多價性，而且促進了在鋰金屬表面上形成富含LiF的穩定SEI層。總之，這種雙功能高給體溶劑為針對實用Li-S電池的電解液設計樹立了新的標桿。

圖2. 1 M LiTFSI-3-FPN電解液在高面積硫負載下的電化學表征

Dual Functional High Donor Electrolytes for Lithium-Sulfur Batteries under Lithium Nitrate Free and Lean Electrolyte Conditions, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c00874

6. 葉志鎮院士/黃靖云EnSM: 離子抽運與原子錨定協同實現無枝晶鋅負極

盡管水系鋅離子電池（AZIBs）具有高理論容量、低成本和在大規模儲能中的固有安全性等優勢，但其實際應用一直受到鋅負極枝晶生長和副反應的限制。

在此，浙江大學葉志鎮院士、黃靖云教授及汪洋等人通過將裸露的Zn箔浸入含有四氰基醌二甲烷（TCNQ）的DMF溶液中對Zn原位界面進行蝕刻，從而制備了具有更多Zn（101）平面暴露的TCNQ^2-改性Zn負極（TCNQ@Zn）。研究表明，裸Zn沉積過程中的隨機擴散很普遍，因此Zn原子在成核過程中會發生團聚，最終導致Zn枝晶的形成。相反，TCNQ@Zn負極可通過氰基（-CN）與Zn²⁺的有效相互作用重新分配界面Zn²⁺通量，從而降低去溶劑化勢壘以增加暴露（101）平面上Zn原子的成核密度。此外，與Zn（002）相比，TCNQ@Zn（101）對Zn原子有較強的錨定作用，從而可限制Zn原子在（101）面上的二維擴散并促進沿（002）平面的三維擴散。最終形成規則的近垂直Zn（002）平面陣列，以抑制Zn枝晶的生長。

圖1. 鍍鋅陣列形成誘導機理分析

得益于上述特性，改性TCNQ@Zn負極可在5 mA cm^-2/10 mA cm^-2和1 mAh cm^-2 下循環超過2000小時，具有穩定且較小的電壓滯后和成核過電位。而裸鋅負極在150小時內最終出現巨大的電壓波動和短路，這是由于Zn枝晶刺穿了膜。此外，TCNQ@Cu||Zn半電池在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2時可在超過210個循環中提供高于99.2% 的平均CE，而Cu||Zn電池的CE在35個循環后由于死Zn和枝晶的連續形成而遭受劇烈衰減。重要的是，TCNQ@Zn||α-MnO₂全電池具有優異的倍率容量和超過1000次循環的壽命，容量衰減率僅為0.03%，與裸Zn||α-MnO₂電池的較差性能形成鮮明對比（僅能循環400次且容量衰減率為0.3%）。總之，這項研究表明離子抽運和原子錨定的協同效應促進了高性能AZIBs的實現，并為無枝晶鋅負極的設計提供了新的見解。

圖2. TCNQ@Zn||α-MnO₂全電池性能

Ion pumping synergy with atomic anchoring for dendrite-free Zn anodes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.010

7. 張橋保/陳雙強AFM: 異質界面+結構的協同工程實現高效鋰離子存儲

石墨負極具有較低的理論容量和較慢的鋰離子擴散率，探索具有大容量和快速反應動力學的替代負極材料對于提高LIBs的能量/功率密度具有重要意義。為了滿足各種電化學和結構需求，設計由多種活性成分組成的異質復合電極已被證明是顯著提高LIBs性能的必備因素。

在此，廈門大學張橋保教授、上海大學陳雙強教授等人提出了一種簡便的方法來成功構建一種新型ZnS/Sn異質結構，并將其同時嵌入分層互連的多孔N摻雜碳框架中以作為LIB負極。首先，通過對ZIF-8進行簡單的熱解可獲得具有N摻雜的多孔碳骨架的均質過渡金屬硫化物。隨后，ZIF-8與3D分層花狀SnS₂納米片集成進行煅燒得到ZnS/Sn@NPC。研究表明，ZnS/Sn異質界面形成的內置電場對加速電荷轉移進而提高反應動力學具有顯著的優勢，而DFT計算和實驗結果表明，異質界面誘導的豐富相界可為Li⁺存儲提供更多的活性位點。此外，原位/非原位TEM觀察和電化學測試證明，分層互連的多孔結構、高導電的N摻雜碳骨架及ZnS/Sn中的穩健異質界面不僅可有效改善巨大的體積變化、抑制循環中的可能團聚，還顯著提高了整體電導率和活性存儲位點的利用率。

圖1. 異質復合材料的實時微觀結構演化和相變

由于獨特的結構特性，所制備的ZnS/Sn@NPC負極實現了高比容量（0.1 A g^-1 下循環150次后為769 mAh g^-1）、優異的倍率性能（6 A g^-1下容量為270 mAh g^-1）和長循環穩定性（1.0 A g^-1時600次循環后容量為 645.3 mAh g^-1，對應容量保持率為 92.3%）。此外，LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池表現出優異的耐久性，在1 C下循環100次后容量保持率為87.1%。進一步，作者闡述了潛在的反應機制和改進性能的起源：由轉化和合金化反應組成的多階段Li⁺儲存機制是高容量的原因，長循環壽命可歸因于高度穩定的異質界面和可緩沖體積變化的NPC框架的輔助，而高倍率性能是由界面內建電場引起的。總之，這項研究突出了化學異質界面工程在合理設計LIBs高性能電極中的重要性。

圖2. LiFePO₄//ZnS/Sn@NPC全電池性能及負極形貌演變

Synergistic Engineering of Heterointerface and Architecture in New-Type ZnS/Sn Heterostructures In Situ Encapsulated in Nitrogen-Doped Carbon Toward High-Efficient Lithium-Ion Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205635

8. 陳澤祥/王艷EnSM: 異質結構硫主體協同促進鋰硫電池多硫化物吸附和轉化

主要由不良的“穿梭效應”和遲緩的氧化還原動力學引起的顯著容量劣化和循環壽命不足阻礙了實用鋰硫（Li-S）電池技術的發展，用多硫化鋰（LiPS）吸附和電催化主體材料改性硫正極是解決這些問題的有前途的方法。

為解決上述問題，電子科技大學陳澤祥教授、王艷副教授等人原位合成了異質結構Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO。結合NiS和NiO的多種優點，制備的Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO被用作高效的電催化硫主體，可多維度提升Li-S電池的電化學性能。研究表明，Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO的內腔保證有足夠的空間容納硫和體積變化，獨特的半開放納米結構為Li₂S的成核提供了一個入口，從而保證活性物質和暴露的催化位點之間完全接觸。在充放電過程中，基于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO的硫正極表現出較低的電化學電阻和提高的鋰離子電導率。由于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO與LiPSs之間的高親和力，活性物質的穿梭得到顯著緩解。此外，通過將異質結構工程與元素摻雜相結合調整了異質結構的電子結構，因此Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO異質結構具有豐富的催化異質界面，并表現出促進硫和Li₂S雙向轉化的電催化活性。

圖1. 異質結構的構建及其對催化LiPS轉化和抑制穿梭效應的協同作用

因此，以Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO為硫主體時，Li-S電池的穿梭效應得到有效抑制且活性物質利用率提高。電化學測試表明，該電池實現了卓越的電化學性能，包括令人印象深刻的1424.8 mAh g^-1初始放電容量和在1 C（1672 mA g^-1）下接近1056.7 mAh g^-1的可持續容量。即使在6.3 mg cm^-2的高硫負載和6 μL mg^-1的低E/S比條件下，經過1000次循環后電池仍保持958.2 mAh g^-1的最終容量，在所有循環中平均庫侖效率為98.8%。此外，基于Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO組裝的軟包Li-S電池在0.1 C下的初始放電容量為863.8 mAh g^-1，100次循環后的可逆容量為753.7 mAh g^-1。總之，這些研究結果共同證明了引入異質結構Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO作為硫主體的實際優勢，并為制造高性能Li-S電池提供了可行的方法。

圖2. 基于該異質結構硫主體的Li-S電池性能

A hollow Co_0.12Ni_1.88S₂/NiO heterostructure that synergistically facilitates lithium polysulfide adsorption and conversion for lithium-sulfur batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.07.001

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8篇電池頂刊：溫珍海、詹紅兵、紀效波、侴術雷、馬越、葉志鎮、張橋保、陳澤祥等成果

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