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楊貴東Nature子刊：Ni2P/NiS@PCOS實現(xiàn)高效光催化整體水分解

光催化為將水（H₂O）轉(zhuǎn)化為可再生燃料氫氣（H₂）提供了一種有吸引力的策略，但目前的光催化制氫技術(shù)依賴于額外的犧牲劑和貴金屬輔助催化劑，具有整體水分解性能的光催化劑有限。

基于此，西安交通大學(xué)楊貴東副教授等人報道了一種實現(xiàn)整體水裂解的高效的催化劑（Ni₂P/NiS@PCOS），其中富空穴磷化鎳（Ni₂P）與聚合物碳氧半導(dǎo)體（PCOS）為析氧位點，富電子的Ni₂P與硫化鎳（NiS）為析氫位點。

在中性溶液中，每100 mg的Ni₂P/NiS@PCOS光催化劑產(chǎn)生的H₂為150.7 μmol h^?1和O₂為70.2 μmol h^?1。

通過DFT計算，作者研究了Ni₂P/NiS@PCOS的整體水分解活性與PCOS和NiS的協(xié)同作用之間的關(guān)系。

首先，作者將三元體系Ni₂P/NiS@PCOS簡化為Ni₂P@PCOS和Ni₂P/NiS二元體系。通過對5種雜化C種的H₂O吸附能，篩選出PCOS的代表性結(jié)構(gòu)和有效反應(yīng)位點，并發(fā)現(xiàn)摻雜O和N的C物種是PCOS的活性結(jié)構(gòu)。

接著，PCOS表面O位點、N位點（吡啶氮）和NiS位點的過渡態(tài)吉布斯自由能分別為1.21、1.63、2.06 eV。對于PCOS表面的O位點，各基本步驟的吉布斯自由能都最低，其限速步驟基本可用來完成反應(yīng)。

在第三步中，*OH進一步氧化水（H₂O₂或O₂）有兩種不同的反應(yīng)途徑。作者發(fā)現(xiàn)在Ni₂P@PCOS（O位點）表面，*H₂O₂的路徑更有利于熱力學(xué)自發(fā)步驟，放熱自由能變化，而*O的路徑需要更高的1.46 eV的能量變化。

因此，H₂O₂優(yōu)先在Ni₂P@PCOS（O位點）表面形成。在四電子反應(yīng)路徑中，*O物種與另一個*H₂O反應(yīng)生成OOH*物種，而OOH*物種釋放電子和質(zhì)子生成O₂。結(jié)果表明，Ni₂P@PCOS和Ni₂P/NiS優(yōu)先通過兩步/兩電子途徑生成H₂O₂，而不是通過一步/四電子途徑生成O₂。

An electron-hole rich dual-site nickel catalyst for efficient photocatalytic overall water splitting. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37358-3.?https://doi.org/10.1038/s41467-023-37358-3.

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楊貴東Nature子刊：Ni2P/NiS@PCOS實現(xiàn)高效光催化整體水分解

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