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?胡勇勝/張聯齊/容曉暉ACS Energy Letters：原位塑性晶體涂層正極于高性能鈉離子電池

正極材料是鈉離子電池的關鍵，同時由于結構和界面的不穩定性而面臨挑戰。

在此，天津理工大學張聯齊團隊&中國科學院物理研究所胡勇勝團隊&中國科學院大學容曉暉團隊等人通過簡單的一步方法在O₃-NaNi_0.4Fe_0.2Mn_0.4O₂正極上實現原位塑性晶體Na₃–_3xAl_xPO₄涂層和本體Al摻雜。Na_3–3xAl_xPO₄由于其獨特的“槳輪”機制而表現出高離子傳輸性能。

原位形成的Na_3–3xAl_xPO₄可消耗殘余的堿化合物，并誘導形成缺鈉相，從而增強Na⁺轉運動力學。此外，在本體中形成的強Al–O鍵進一步增強了晶體結構的穩定性。

圖1. 具有界面結構的1mol%NAP@NFM424的制備流程

具體而言，在NFM424正極材料上同時進行了塑性晶體Na_3-3xAl_xPO₄涂層和Al摻雜的改性，建立了堅固的表面和體部結構，通過這種新穎、簡單、有效的方法提高了電化學性能。涂有Na_3-3xAl_xPO₄層的顆粒表面作為屏障可抑制寄生反應，而體相的Al摻雜則可提高結構的穩定性。

在改性過程中，Na_3-3xAl_xPO₄與NFM424表面的殘留鈉發生反應，從而減少了殘留鈉的不利影響。同時，Na_3-3xAl_xPO₄作為快速Na離子的優良導體為鈉離子的擴散提供路徑，大大改善了倍率性能。

最重要的是，1mol%NAP@NFM424正極表現出良好的循環穩定性，在2.0-4.0V的電壓范圍內，經過200次循環后容量保持率為80%。與NFM424正極相比，1mol%NAP@NFM424正極在全電池中表現出優越性和實際可接受性。

因此，該工作為制備高性能的NIB正極材料提供了思路。盡管1mol%NAP@NFM424正極在NIBs中的實際應用還需進一步改善，但本工作的方法有助于開發高性能的NIBs正極材料。

圖2. NFM424和1 mol % NAP@NFM424的電化學性能

In Situ Plastic-Crystal-Coated Cathode toward High-Performance Na-Ion Batteries ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00009

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