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唐永炳Angew：首次發(fā)現(xiàn)微米級(jí)鋁負(fù)極的異常尺寸依賴性！

鋁是一種很有前景的鋰離子電池負(fù)極材料，因?yàn)樗哂泻芨叩睦碚撊萘俊⒘己玫膶?dǎo)電性和自然豐度。

中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院唐永炳等首次認(rèn)識(shí)到并研究了微米級(jí)鋁負(fù)極的異常尺寸依賴性。

圖1. 不同樣品的電化學(xué)性能

在此，作者研究了直徑為1至128微米的鋁顆粒，它們分別被標(biāo)記為I（1微米）、II（3微米）、III（5.7微米）、IV（15.6微米）、V（65.6微米）和VI（128微米），并測(cè)試了鋰金屬作為對(duì)電極的半電池。研究顯示，樣品V和VI的充放電曲線幾乎相互重疊，充電容量為~1015 mAh g^-1，并表現(xiàn)出寬的放電和充電平臺(tái)（~0.27 V/0.43 V vs. Li/Li⁺），這是典型的LiAl相的形成。

隨著直徑的減小，樣品I的放電/充電平臺(tái)縮小，甚至消失，這表明LiAl相的形成受到了嚴(yán)重的抑制。受阻的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)可以通過(guò)極化電壓得到進(jìn)一步證實(shí)，極化電壓從樣品I到IV不斷下降，而對(duì)于樣品IV、V和VI幾乎保持不變。這里，極化電壓表明充電和放電平臺(tái)之間的差異。

圖2. 不同樣品的表征

通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論分析，作者認(rèn)識(shí)到影響不同鋁顆粒的兩個(gè)關(guān)鍵因素：第一個(gè)因素是，對(duì)于較小的鋁顆粒（<~10 μm）來(lái)說(shuō)，表面氧化層的體積分?jǐn)?shù)很大，這將嚴(yán)重阻礙電子傳輸；另一個(gè)是由于溶劑分子對(duì)氧化層的親和力低，表面氧化層的電解液潤(rùn)濕性差。此外，作者證明極性氨基的接枝是改善電解液潤(rùn)濕性的一種有效方法。總之，這項(xiàng)工作揭示了鋁負(fù)極的關(guān)鍵限制和基本機(jī)制，這對(duì)其實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要，同時(shí)該結(jié)果對(duì)有類似問(wèn)題的其他金屬負(fù)極也有價(jià)值。

圖3. 極性氨基接枝鋁顆粒的示意及性能

Unusual Size Effect in Ion and Charge Transport in Micron-sized Particulate Aluminum Anodes of Lithium-ion Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208370

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