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研究背景

隨著可再生能源的快速發展，人們對比傳統鋰離子電池成本更低、安全性更好、能量密度更高的新型電化學儲能裝置的需求越來越大。其中，固態鋰硫(Li-S)電池因其能量密度高(2600 Wh kg^-1)、安全性好、成本低而備受關注。

然而，固態Li-S電池的實際應用仍然具有挑戰性，主要存在兩個問題：

(1) S和Li₂S轉化反應緩慢；

(2) 充放電過程中，S和Li₂S轉化過程中體積變化較大(~ 80%)，導致結構和界面穩定性較差。

近年來，有人提出使用硫化聚丙烯腈（SPAN）作為電池正極，將活性硫與熱解聚丙烯腈鏈骨架共價結合，來降低體積變化并避免穿梭效應。但是后來研究中發現，放電過程中仍然有Li₂S的生成，這仍然沒有解決動力學緩慢的問題。

為了實現高Li⁺電導率、快反應動力學、穩定性強的正極結構以及S與電解質之間良好的界面穩定性，迫切需要開發高效的固態電解質和硫正極體系。

研究成果

近日，中國科學院深圳先進技術研究院成會明院士和清華大學深圳國際研究生院周光敏副教授等人在Energy & Environmental Science上發表文章，A quasi-intercalation reaction for fast sulfur redox kinetics in solid-state lithium-sulfur batteries，實現了一種基于準嵌入反應的固態鋰硫電池，從而實現了快速的S氧化還原動力學。

作者使用PVDF-HFP-in-LiFSI作為聚合物電解質（PVDF-HFP和LiFSI質量比為1:1），因為它具有高Li⁺電導率和良好的界面穩定性，并且不需要很高的堆疊壓力。電解質制作過程為：將等質量的PVDF-HFP和LiFSI溶解在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，并澆鑄在玻璃板上。去除DMF后，最后的膜表示為1PVHF1FSI，其中數字表示各組分的相對質量。由于PVDF-HFP具有優異的機械性能和較高的溶鹽性，因此被選為電解質的聚合物基質。使用LiFSI是因為它傾向于形成理想的固體電解質界面(SEI)成分，其中LiF有助于防止鋰枝晶的形成。

將這種電解質用于Li-SPAN電池中，作者發現，在放電過程中，通過殘留的DMF進行鍵的增強，維持了SPAN中的C-S鍵，避免了Li₂S的生成。原因在于DMF和Li⁺之間的強相互作用削弱Li⁺的親電性，從而保護C-S鍵不受Li⁺的攻擊，防止C-S鍵斷裂，只有S-S鍵斷裂。最終生成的產物是Li₄S₂-PAN，這種反應機制類似于鋰的插層反應，所以作者將這種反應機制稱為準插層反應。

而在液態電解液中沒有觀察到C-S鍵的保持，將電解質制作過程中的溶劑DMF替換成乙腈，放電產物是Li₂S，也沒有C-S鍵，說明了殘留的DMF在改變電池機理上的關鍵作用。

為了證明這種電解質具有實用性，作者組裝了軟包電池。在2000次彎曲后，電池仍然能夠保持正常的開路電壓。以0.1C倍率循環20圈后，容量保持仍有91.3%。此外，為了突出固態電池的優勢，還對安全性進行了評估。比較了商用聚丙烯(PP)和1PVHF1FSI的熱穩定性。1PVHF1FSI在加熱到120°C時沒有明顯的形態變化，而PP在加熱到90°C時開始折疊，120°C時卷起來，固態SPAN還通過了針刺實驗。

本文的研究成果從根本上解決了固態Li-S電池中S/Li₂S固-固反應遲緩、體積變化大的問題，為設計高性能固態鋰硫電池提供了新的機會。

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