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鈷酸鋰（LCO）因其高體積能量密度而被廣泛應用于便攜式設備的鋰離子電池中，其一般充電電壓為4.3V。如果將LCO的截止電壓從4.3V提高到4.7V，其比容量將從150 mAh g^-1提高到230 mAh g^-1，顯著提高53%。

然而，LCO存在H1-3/O1相變、正極和電解質之間的界面不穩定以及在4.7V時發生不可逆的氧氧化反應等嚴重問題。

圖1. MNP-LCO的合成和表征

中科院深圳先進技術研究院成會明院士、清華大學深圳國際研究生院周光敏等提出了界面穩定化和能帶結構修飾來增強LCO的晶體結構，以使LCO在4.7 V的超高壓下穩定循環。

具體而言，這項工作開發了Mg的組合梯度摻雜、Li層中Ni的均勻摻雜以及均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層，其改變了LCO的體相和表面的結構。

第一原理計算揭示了摻雜機制和修飾的能帶結構，從而解釋了Mg、Ni和P改性的LCO（MNP-LCO）的電荷缺失被抑制和循環穩定性的提高。結果，MNP-LCO在4.7V的電壓下顯示出良好的循環穩定性和倍率性能。

圖2 裸LCO和MNP-LCO的電化學特性

為研究MNP-LCO在高電壓下穩定性提高的原因，作者進一步進行了各種表征分析。研究發現，Mg是梯度摻雜的，在表面附近的濃度較高，而Ni則均勻地分布在粒子中。

Mg和Ni都取代了鋰的位置，這限制了通常在4.55V以上發生的相變和顆粒開裂。均勻的LiMg_xNi_1-xPO₄涂層有助于形成穩定的CEI，防止電解液分解和Co溶解。

此外，摻雜元素同時抑制了高電壓下表層晶格O原子的活性，提高了MNP-LCO在4.7V下的循環穩定性，這為實現LCO的高比容量和能量密度提供了一個很好的策略。

圖3. LCO的結構穩定性表征和降解機制

Ultrahigh-voltage LiCoO2 at 4.7 V by Interface Stabilization and Band Structure Modification. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212059

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