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?北大深研院/港理工Chem：工程化Cu(I)/Cu(0)界面助力CO2電還原高效生產乙醇

電化學CO₂還原反應（CO₂RR）可以將溫室氣體轉化為高價值的化學品，如乙醇，但如何選擇性地生產一直是一個主要挑戰。其中，選擇性生產乙醇的一種可能的策略是在關鍵的C-C耦合步驟中使中間體偏向乙醇途徑。

基于此，北京大學深圳研究生院楊世和教授和香港理工大學黃勃龍教授等人報道了通過一步脈沖電位轉換，構建了由F穩定Cu(I)殼層和Cu(0)核層組成的圓盤狀Cu(I)/Cu(0)界面模型（P-Cu_x/Cu₂OF）。界面區域有利于乙醇的形成，保證了高達80.2%的高FE(C₂₊)。調整Cu(I)/Cu(0)比，乙醇的產率比純P-Cu提高18.5倍，相應的局部電流密度（j_ethanol）達到128 mA/cm²。由于乙醇產物的選擇性提高了3.6倍（35.4%），活性提高了7.8倍（高達288 mA/cm²）。

通過DFT計算，作者探究了P-Cu_x/Cu₂OF催化劑的電子調制。作者構建了P-Cu_x/Cu₂OF之間的中頻，其中表面的高富電子特征很明顯，反映了CO₂RR的高電活性。同時，投影偏態密度（PDOSs）進一步展示了電催化劑的詳細電子結構。對于原始Cu₂OF，Cu-3d軌道在E_V-2.51 eV附近有一個尖峰。O-s, p軌道主要分布在E_V-4.90 eV ~ E_V-8.10 eV范圍內，而F-s, p軌道分布在更深的位置，與O-s, p軌道重疊有限。

在形成中頻后，電子結構顯示明顯的調制。Cu-3d軌道上移至E_V-1.90 eV，顯著提高了CO₂RR的電活性。由于P-Cu和Cu₂OF之間的密切相互作用，F-s, p軌道也表現出明顯的上升趨勢。隨著F-s, p軌道的上移，它們與O-s, p軌道的重疊明顯增強，促進了電子從電催化劑的表面轉移。此外，F-s, p和O-s, p軌道與中間體的s, p軌道的改進耦合可以提供額外的活性位點，以促進中間體的穩定和進一步轉化。

Engineering Cu(I)/Cu(0) interfaces for efficient ethanol production from CO₂ electroreduction. Chem, 2023, DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.027.

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