將高熵引入普魯士藍類似物(PBA)尚未引起鋰硫電池材料領域的關注。揚州大學龐歡等通過簡便的共沉淀法系統地合成了一個從二元到高熵的PBAs庫。圖1. 材料合成過程示意圖具體而言,作者以五種金屬陽離子(Mn2+、Co2+、Ni2+、Cu2+和Zn2+)和K3[Fe(CN)6]為基礎,以水為溶劑,通過簡便的共沉淀法成功合成了16種從二元到高熵的PBAs。在這些PBAs中,作者選擇了4種PBAs,基于X射線吸收精細結構(XAFS)光譜探討了不同金屬的引入對配位環境的影響,并結合元素圖譜分析證實了所有金屬的成功引入。此外,NiFe、NiCuFe、CoNiCuFe和CoNiCuMnZnFe-PBA(HE-PBA)納米立方體被用作Li-S電池的硫主材料。多硫化物(LiPSs)吸附、原位紫外可見光(UV-vis)和循環伏安法(CV)測試顯示,HE-PBA不僅可以作為多硫化物固定劑來加強對多硫化物穿梭效應的抑制,還可以作為催化劑來促進多硫化物轉化。圖2. 16種PBA的形態和成分表征因此,電化學測試表明,HE-PBA-S正極實現了出色的性能,在0.1C下循環200次后,容量為570.9 mAh g-1。此外,PBAs作為犧牲性前體,控制了從二元到三元的多種納米立方體結構的金屬氧化物的合成,這為其他PBA衍生物的合成提供了實際指導。作者相信,通過這種共沉淀和熱解方法得到的各種新材料可以促進PBA體系研究的進一步發展,并為硫宿主材料的選擇提供寶貴的參考。圖3. Li-S電池的性能High-Entropy Prussian Blue Analogues and Their Oxide Family as Sulfur Hosts for Lithium-Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202209350