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1. 何向明/徐宏AM：親水性MOF使富鎳鋰電池在高H₂O/HF含量下穩定循環

電池頂刊集錦：李巨、何向明、索鎏敏、牛志強、周光敏、段輝高、潘安強、王成亮、宋英澤等成果！

微量的原生雜質，如水和氫氟酸（HF），會嚴重降低鋰電池的穩定和長期循環。因此，在整個鋰電池的生產過程中，不可避免地需要昂貴的除水過程，這就存在了節能鋰電池技術消耗不可忽視的能量的悖論。

圖1 理論計算

清華大學何向明、徐宏等報告了一種獨特的離子型金屬有機框架（MOF），其能夠實現高破壞性的H₂O/HF耐受性鋰電池。具體而言，這項工作利用開放的金屬位點和親氟性與MIL-101(Cr)的高孔隙率相結合來捕捉電解液中ppm級的H₂O/HF雜質。結果，電池的耐水性可以從30ppm大幅提高到800ppm，同時保持合理的高循環性能。

圖2 采用不同隔膜的NMC622│Li電池的性能

實驗顯示，基于MIL-101(Cr)的LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂(NMC622)│Li電池在使用含800ppm水的普通LiPF₆電解液時，在300次循環后容量保持率達到86%。即使在含有1107ppm酸性雜質的電解液中，NMC622│MOF│Li電池在長達200次循環中仍然穩定。理論計算進一步顯示，這種離子型MOF中的氟位點對H₂O和HF有很強的吸附力，這在已報道的MOF中是非常罕見的。這一發現為減少鋰離子（金屬）電池組裝過程中對水控制的苛刻要求提供了一種可能的方法。

圖3 在含800ppm水的電解液中的電化學性能

Protophilic MOF Enables Ni-Rich Lithium Battery Stable Cycling in a High Water/Acid Content. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212292

2. Adv. Sci.：合理選擇鹽陰離子以同時應對硫正極鈍化和鋰負極退化

具有高供體數（DN）的鹽陰離子通過誘導三維（3D）Li₂S的生長，使鋰硫（Li-S）電池中硫的利用率很高。然而，它們與鋰金屬電極的兼容性不足，限制了其循環穩定性。

圖1 理論計算及電解質鹽的選擇

韓國科學技術院Hee-Tak Kim等提出了一類新的鹽陰離子–硫氰酸鹽（SCN-），它具有電子供體和受體的Janus特性。其中，電子不足的碳原子和電子豐富的氮和硫原子分別提供高受體數（AN）和高DN功能。由于SCN-的強Li⁺配位以及SCN-與多硫化物陰離子的直接作用，LiSCN電解液具有非常高的多硫化鋰溶解度。這種電解液能誘導三維Li₂S的形成，并改善正極鈍化，甚至比典型的高DN陰離子Br-更強。此外，SCN-在鋰金屬電極的表面形成了富含Li₃N的穩定SEI層，實現了高度兼容性。

圖2 采用不同電解液的放電行為、Li₂S沉積形態和Li2S生長模式

因此，采用LiSCN電解液的Li-S電池顯示出高電流密度的運行（2.54 mA cm^-2），并實現了高放電容量（1133 mAh g^-1）和延長的循環壽命（100次）。總體而言，采用這項工作提出的溶解化學方法的Li-S電池表現出抑制的電極鈍化、高電流密度運行和優異的鋰金屬穩定性，為為推進Li-S電池的發展提供了一條新的途徑。

圖3 鋰硫全電池性能

Confronting Sulfur Electrode Passivation and Li Metal Electrode Degradation in Lithium-Sulfur Batteries Using Thiocyanate Anion. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202301006

3. 湖南大學AFM：仿生蜂窩狀鋅負極提升2000次循環20倍容量保持率

柔性鋅離子電池（ZIBs）是后鋰時代柔性安全能源系統的一個有前景的方向，而鋅負極的不穩定性，包括較差的柔韌性、不可控的沉積和枝晶生長，仍然是一個挑戰。

圖1 天然蜂窩結構啟發仿生電極的設計

湖南大學段輝高、張冠華等在自然的啟發下，通過機械-電化學加工，展示了一種拓撲優化的仿生物蜂窩狀鋅（BH-Zn）負極。通過多場數值模擬、密度泛函理論（DFT）計算和原位實驗觀察發現，具有獨特蜂窩狀優化結構的BH-Zn表現出平滑過渡的結構應力、電流密度和表面熱量分布，以及定向和均勻的鋅沉積。因此，由于采用了最佳的仿生物蜂窩設計，多場調節的BH-Zn在10,000次彎曲后呈現出良好的機械和電氣穩定性。此外，原位形成合金界面的BH-Zn實現了41.5 mV的電壓極化，而平面Zn（P-Zn）則為88.9 mV，并且內大幅提高了鋅沉積/剝離的電化學穩定性（30 mA cm^-2，2000小時）。

圖2 BH-Zn電極的制備與表征

此外，BH-Zn負極和改良的聚苯胺-夾層V₂O₅（PVO）正極被組裝成柔性全電池，表現出出色的倍率性能（在電流密度增加100倍后，保留率超過42%），并在2000次循環后容量保留率提高了20倍以上。在集成應用方面，柔性ZIBs與心率傳感器結合作為一個自供電的可穿戴系統，成功實現了實時健康監測。總體而言，優化設計和先進的電極加工策略為可定制的金屬電極開辟了一條途徑，并有望應用于穩定的柔性電池。

圖3 ZIBs的電化學性能

Biomimetic Honeycomb Zn Anode Enabled Multi-Field Regulation toward Highly Stable Flexible Zn-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300419

4. 潘安強/常智AFM：柔性準固態聚合物電解質調控界面助力高穩定鋰金屬電池

液態電解液的低安全性、不穩定的界面和高反應性極大地阻礙了鋰金屬電池（LMB）的發展。具有優異機械性能和高兼容性的準固態電解質（QGPEs）可以滿足LMBs的需求。

圖1 材料制備及表征

中南大學潘安強、常智等通過聚（乳酸）中的-COOH和乙二醇中的-OH的原位多縮合，制備了一種嵌段結構的聚（乳酸）-聚（乙二醇）-聚（乳酸）共聚物（PLE）。然后，將合成的PLE共聚物與聚丙烯腈溶液混合，通過電紡進一步獲得三維聚合物膜（PALE）。三維PALE膜作為GPE的骨架，表現出高孔隙率、柔韌性和超高的液態電解液吸收性能，同時，衍生出的準固態GPE具有更好的拉伸性。受益于PALE鏈上豐富的官能團（-C=O、-C-O-C-和-C≡N）對LiTFSI鹽的解離作用，PALE-QGPEs的電化學穩定窗口和離子傳導率分別提高到5.11V和0.84 mS cm^-1。

圖2 半電池性能

此外，由于在鋰金屬負極上形成了穩定的富氟化鋰SEI層，Li||PALE-3-6 GPEs||Li對稱電池在0.5 mA g^-1/0.5 mAh cm^-2下穩定運行超過890小時，并且在Li||PALE-3-6 GPEs||Cu半電池中實現了94.8%的平均庫倫效率。

另外，使用PALE-3-6 GPEs和LiFePO4（LFP）的全電池，在負載量為8.39和6.76 mg cm^-2以及面電流密度為1.26和2.03 mA cm^-2下容量保持率分別為98.3%和88.7%，這可以歸因于LFP正極上持久的CEI結構。此外，小軟包電池在苛刻的運行條件下也具有出色的循環穩定性，表明PALE GPEs在高能量密度的柔性設備中的應用可能性。

圖3 全電池性能

Regulation of Interphase Layer by Flexible Quasi-Solid Block Polymer Electrolyte to Achieve Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300425

5. 王成亮/毛明磊/索鎏敏Adv. Sci.：無負極可充鎂電池的概念驗證

對高重量比能量的拼命追求導致了對體積能量密度的忽視，而體積能量密度是電池的基本要求之一。由于鎂金屬的高體積容量、不容易形成枝晶和低還原電位，可充鎂金屬電池被認為具有天生的高體積能量密度。然而，能量密度的顯著提高受到極其過量的鎂金屬負極的影響。

圖1 電解液對鎂電池循環壽命的影響

華中科技大學王成亮、毛明磊、中國科學院物理研究所索鎏敏等采用Mg₂Mo₆S₈-MgS復合正極合理地設計了一個無負極的概念，其中MgS作為預氧化添加劑在循環過程中不斷分解，以補充新鮮的Mg來彌補電解液腐蝕造成的Mg損失。Mg₂Mo₆S₈和MgS都作為活性材料，可逆地提供高容量。在復合正極中，Mg₂Mo₆S₈催化MgS的分解，以釋放更多的Mg庫存并降低轉換滯后。

同時，Mg₂Mo₆S₈對多硫化物有很強的吸附力，抑制了它們的溶解，有助于實現穩定的循環。此外，在無負極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池中形成的Mg²⁺導電和電子絕緣的SEI可保護鎂金屬不受電解液的持續腐蝕，從而提高了循環性能。

圖2 在無負極Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池中Mo₆S₈在MgS上的電化學活化和Mg金屬負極的界面化學作用

因此，無負極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池的可逆容量可達190 mAh g^-1，并在100次循環后容量保持率為92%。經計算，這種無負極鎂電池的體積能量密度是極具競爭力的，為420Wh L^-1。隨著更多高性能正極和電解液的發現，體積能量密度將進一步加強，從而有望實現鎂電池的實際應用。這項工作將作為一個引子，點燃對無負極鎂電池的巨大研究前景。

圖3 無負極的Mg₂Mo₆S₈-MgS/Cu電池的電化學性能

The Proof-of-Concept of Anode-Free Rechargeable Mg Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202207563

6. 牛志強/劉麗麗AFM：耐-70℃的抗凍水凝膠電解質！

水系鋅離子電池（ZIBs）由于其高安全性、生態友好性和低成本，被認為是有前途的柔性儲能設備的候選者。然而，傳統的柔性水系ZIBs在彎曲和零下溫度狀態下會出現嚴重的容量損失。

圖1 抗凍水凝膠電解質的示意圖和機制

南開大學牛志強、天津理工大學劉麗麗等開發了一種基于四氟硼酸鋅（Zn(BF₄)₂）和聚丙烯酰胺（PAM）的抗凍水凝膠電解質（Zn(BF₄)₂-PAM），來獲得抗凍柔性ZIB。其中，PAM基體的三維網絡結構確保了水凝膠電解質的優良機械性能和高離子傳導性。更重要的是，由于BF₄^–陰離子具有很強的吸電子特性，其引入會誘導水分子形成O-H···F。因此，在Zn(BF₄)₂-PAM水凝膠中，水分子之間的氫鍵可以被明顯破壞，從而降低電解質的冰點。結果，這種抗凍水凝膠電解質在-70℃時仍表現出2.38mS cm^-1的高離子電導率。

圖2 不同濃度的ZnSO₄-PAM和Zn(BF4)₂-PAM水凝膠電解質的特性

因此，即使在-70℃，Zn//PANI電池也能提供非凡的電化學性能，如41%的高容量保持率和100次循環后100%的卓越循環容量保持率。此外，在將液體轉化為水凝膠的聚合過程中，正極、隔膜和負極的成分可以被納入Zn(BF4)₂-PAM水凝膠電解質中，實現一體化的一體式ZIBs。水凝膠電解質的優良機械性能和一體化配置賦予了抗凍ZIBs高度的柔韌性。因此，即使在-70℃時，由此產生的ZIBs在不同的彎曲狀態下也能保持穩定的電化學性能。這項工作將為水系ZIBs的應用鋪平道路，并為構建超低溫水系電池開辟新的機會。

圖3 機械變形和超低溫條件下的抗凍柔性ZIB的模擬應用

An Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte for Flexible Zinc-Ion Batteries Operating at ?70 °C. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214546

7. MIT李巨AM：超薄硅化鋰夾層穩定固態鋰金屬電池

采用鋰金屬（LiBCC）負極和固態電解質（SE）的全固態電池正在積極開發中。然而，由于電化學和機械不穩定，不穩定的SE/LiBCC界面阻礙了它們的運行。

圖1 ASSB中Li_3.75Si-CNT夾層的LiBCC沉積機制

麻省理工學院李巨等展示了一種超薄的納米多孔混合離子和電子導體（MIEC）夾層（3.25 um），它可以調節LiBCC的沉積和剝離，并作為Li⁰原子形成、LiBCC成核以及離子和電子在SE/LiBCC界面長距離傳輸的3維支架。這種MIEC夾層由硅化鋰和碳納米管組成，對LiBCC具有熱力學穩定性，并具有高度親鋰性。此外，它的納米孔（<100納米）將沉積的LiBCC限制在LiBCC表現出”越小越軟”的尺寸依賴性塑性的尺寸體系中，由擴散變形機制支配。

圖2 基于Li_3.75Si-CNT存在的界面研究

因此，LiBCC仍然足夠柔軟，不會在接觸中機械地穿透SE。進一步沉積后，LiBCC在集流體和MIEC夾層之間生長，不直接接觸SE。因此，以Li_3.75Si-CNT/LiBCC箔為負極、LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂為正極的全電池顯示出207.8 mAh g^-1的高比容量、92.0%的初始庫侖效率、200次循環后88.9%的容量保持率（幾十次循環后庫侖效率達到99.9%），以及出色的倍率能力（5C下76%）。

圖3 使用Li_3.75Si-CNT MIEC夾層的全電池的電化學性能

Ultra-Thin Lithium Silicide Interlayer for Solid-State Lithium-Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210835

8. 宋英澤/周光敏/王東AM：同時促進硫和鋰物種的演化實現實用的鋰硫電池

鋰硫（Li-S）電池被認為是實現500Wh kg^-1能量密度最有希望的候選者之一。然而，穿梭效應、緩慢的硫轉化動力學和鋰枝晶生長的挑戰嚴重阻礙了其實際應用。

圖1 基于VC的隔膜對硫和鋰演化效率的尺寸效應的示意

西南科技大學宋英澤、清華大學深圳國際研究生院周光敏、吉林大學王東等設計了具有球形封閉結構的多尺度V₂C MXene（VC）作為高效的雙功能促進劑，以用于促進Li-S電池中硫和鋰物種的演化。結合同步輻射X射線三維納米計算機斷層掃描（X射線三維納米CT）、小角中子散射（SANS）技術和第一原理計算，作者發現VC的活性可以通過調節尺度來最大化，并且所獲得的功能如下：（1）由于有大量的活性位點，VC成為高效的多硫化鋰（LiPS）清除劑；（2）由于尺寸效應，VC對Li₂S的成核和分解反應動力學表現出顯著改善的電催化功能；（3）由于獨特的離子篩效應，VC可以調節Li⁺的動態行為，從而有效地穩定鋰的沉積/剝離。

圖2 用于電催化活性調控靶向高效硫轉化反應的VC球體的尺寸控制

由于獨特的尺寸效應，VC球體可以最大限度地發揮其活性，同時調節硫的演化、鋰的剝離和沉積行為。因此，優化后的Li-S電池在0.1C時可提供1206.4 mAh g^-1的顯著初始放電容量，并在1C 下的600次循環中具有出色的循環穩定性，每循環的衰減率為0.04%。另外，正極和負極的同步優化使Li-S電池具有卓越的b倍率性能，例如在高硫負載（8.1 mg cm^-2）和低E/S比（4 μL mg_S^-1）的情況下仍可以實現8.1 mA h cm^-2的高面容量。

圖3 采用VC/PP隔膜的鋰硫電池的電化學性能

Dual-Functional V2C MXene Assembly in Facilitating the Sulfur Evolution Kinetics and Li-Ion Sieving towards Practical Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300771

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