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為克服硅（Si）負極體積變化引起的嚴重副反應，優化和構建堅固的固體電解質界面（SEI）是構建高能量密度硅基鋰離子電池的先決條件。

蘇州大學鄭洪河、王艷等結合電解液設計和表面改性的優勢，在Si表面構建了具有電解液添加劑功能的苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI，具有雙三氟甲磺酰基亞胺鋰結構）界面層。

圖1. Si@PTFSI的合成示意

LiTFSI是鋰離子電池中重要的電解液添加劑，可通過形成薄而致密的SEI層有效提高Si負極的電化學性能。然而，LiTFSI易溶于水，構建在Si表面的LiTFSI界面層不能穩定地保持在水性粘結劑體系中。因此，作者選擇了具有類似LiTFSI結構的功能性有機分子，苯基三氟甲磺酰亞胺（PTFSI）。由于鋰離子被苯環取代，PTFSI不溶于水，但溶于甲醇，這使得PTFSI可以作為Si表面穩定的界面調節劑。

因此，在這項工作中，作者通過一種簡單的方法在Si表面構建了PTFSI分子層。光譜表征證明超薄PTFSI層通過氫鍵固定在Si表面（表示為Si@PTFSI），并通過電化學反應轉化為堅固的界面層。所得的PTFSI界面層調節了電極/電解質界面的溶劑化/脫溶劑化反應機制，促進了具有低聚物和富集無機鹽（Li₂S、Li₂O、LiF 和 Li-CF₃）復合結構的穩定SEI膜的構建，提供了快速的Li⁺和有效的電子傳輸途徑，減少了電解液的分解反應，并保持硅顆粒形狀和電極結構的完整性。

圖2. Si@PTFSI的電化學性能

因此，結合上述優點，PTFSI層顯著提高了Si電極的電化學性能。優化后的Si@PTFSI負極的初始庫倫效率(ICE)為91.5%，在0.5 C下循環300次后，仍保持1241.9 mAh g^-1；在10和20 C時，它仍然分別提供2146.1和1143.2 mAh g^-1。

相比之下，在相同條件下，裸Si負極幾乎沒有容量保留。此外，LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂//Si@PTFSI全電池在300次循環后具有120.1 mAh g^-1的高可逆容量，中值電壓可以穩定在3.2 V左右。這項工作表明PTFSI作為界面調節劑和SEI前驅體在促進Si負極在下一代高能量密度鋰離子電池中的商業應用方面前景廣闊。

圖3. Si@PTFSI循環后的XPS表征

A versatile LiTFSI-like anchor for constructing robust interfacial layers with tailored structures for silicon anodes. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.037

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鄭洪河&王艷EnSM：類LiTFSI結構界面層，助力20C高倍率硅負極！

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