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周棟/李寶華/王春生/汪國(guó)秀Nature Communications：準(zhǔn)固態(tài)可充電鹵素離子電池電解液設(shè)計(jì)原則

可充鹵化物離子電池（HIBs）由于其能量密度高、成本低和無(wú)枝晶特性，可作為當(dāng)下大規(guī)模儲(chǔ)能設(shè)備的良好候選。然而，目前電解質(zhì)技術(shù)限制了HIBs的性能和循環(huán)壽命。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周棟、李寶華教授，美國(guó)馬里蘭大學(xué)王春生教授，悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀教授等人通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量和模擬方法，證明了正極過(guò)渡金屬和元素鹵素在電解質(zhì)中的溶解以及負(fù)極放電產(chǎn)物會(huì)導(dǎo)致HIBs失效。

為了解決這些問(wèn)題，作者提出了將低極性氟化溶劑與凝膠處理相結(jié)合的方案，防止其在界面處的溶解，從而提高HIBs的性能。利用這種方法，開(kāi)發(fā)出一種準(zhǔn)固態(tài)Cl離子傳導(dǎo)的凝膠聚合物電解質(zhì)。

圖1. 電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)

具體而言，準(zhǔn)固態(tài)鹵化物離子導(dǎo)電凝膠聚合物電解質(zhì)（HGPE）通過(guò)將三丁基甲基銨氯鹽（TBMACl）、2,2,2-三氟-N，N-二甲基乙酰胺（FDMA）和1,1,2,2-四氟乙基2,2,2-三氟乙基醚（HFE）混合溶劑組成的液態(tài)電解質(zhì)原位聚合制備而成。它表現(xiàn)出良好的離子導(dǎo)電性（25°C下的2.64 mS/cm）、高氧化穩(wěn)定性（4.0 V ?vs Li+/Li）和安全性（即不燃性和無(wú)泄漏）。當(dāng)HGPE與50μm厚的鋰負(fù)極和基于FeOCl的正極組合測(cè)試時(shí)，Cl離子電池（CIB）在25°C和125 mA g^-1下提供了高初始放電容量（230 mAhg^-1），具有穩(wěn)定的循環(huán)性能（250次循環(huán)后容量保留率為85.2%，500次循環(huán)后為68.3%）。

理論建模和實(shí)驗(yàn)研究表明，定制的溶劑化結(jié)構(gòu)和HGPE的聚合物基質(zhì)可以抑制界面處的副反應(yīng)。值得注意的是，這種CIB在機(jī)理上不同于最近報(bào)道的Na（Li）/Cl₂電池系統(tǒng)，其中堿金屬離子作為電荷載體在電極之間穿梭即堿金屬電極仍存在枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題。此外，作者還證明HGPE的概念也可以擴(kuò)展到可逆的FIBs和Br離子電池（BIBs）中，為二次鹵化物離子電池開(kāi)辟了發(fā)展路徑。

圖2. 鋰-電解質(zhì)界面的電化學(xué)和物理化學(xué)特征

Electrolyte design principles for developing quasi-solid-state rechargeable halide-ion batteries,?Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-36622-w

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