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李祥龍/馬英杰/智林杰AM：可控各向同性管化微硅實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的高倍率/高負(fù)載儲(chǔ)鋰

硅對(duì)鋰離子電池極具吸引力，但在循環(huán)時(shí)會(huì)遭受巨大的體積變化。分級(jí)策略顯示出希望，但缺乏對(duì)單元結(jié)構(gòu)和排列的控制，限制了實(shí)際水平上的穩(wěn)定性改進(jìn)。

圖1. 宏觀/微觀尺寸的硅的分級(jí)策略和相應(yīng)的鋰存儲(chǔ)的特性

國(guó)家納米科學(xué)中心李祥龍、馬英杰、中國(guó)石油大學(xué)（華東）智林杰等提出了一個(gè)新的自上而下的分級(jí)策略，以用于微尺寸的硅，并將其描述為可控的各向異性管道化。在該方法中，各向同性的管道化是通過在每個(gè)粒子周圍的蜂窩狀徑向排列良好的抗應(yīng)力硅納米片來實(shí)現(xiàn)的，而管道的鞏固是通過硅與碳的雙共價(jià)鍵以可控的方式來促進(jìn)的。

這一概念與現(xiàn)有的材料設(shè)計(jì)和工程明顯不同，在現(xiàn)有的材料設(shè)計(jì)和工程中，要么采用未定義的單元結(jié)構(gòu)，要么采用隨機(jī)排列，要么采用各向異性排列。

作為概念驗(yàn)證，即氮摻雜的碳雙鍵硅蜂窩狀微粒子（BHS），明確具有中等密度（單位表面積數(shù)量）的C-N-Si和C-O-Si鍵，即使在高倍率和工業(yè)規(guī)模的負(fù)載下也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定循環(huán)和高容量。

圖2. BHS的形貌和結(jié)構(gòu)表征

各向同性的管化和受控固結(jié)是涉及的兩個(gè)關(guān)鍵問題。前者在單個(gè)顆粒的所有方向上創(chuàng)造了低迂回的通道，大大促進(jìn)了鋰離子在體相顆粒中的快速傳輸，而不考慮其在漿液過程中的不可控方向。

同時(shí)，后者由硅和碳的雙鍵結(jié)合促進(jìn)，特別是在中等鍵合密度下，為鋰離子提供了一個(gè)高度持久和選擇性的滲透介質(zhì)，這將極大地抑制通道變窄、扭曲甚至堵塞，從而保證離子和電子的穩(wěn)定傳輸。

該研究強(qiáng)調(diào)了構(gòu)型各向同性和界面結(jié)合密度，為合理設(shè)計(jì)和制備硅和其他具有工業(yè)可行性的功能提供了見解。

圖3. 電化學(xué)性能和動(dòng)力學(xué)研究

Controlled Isotropic Canalization of Micro-Sized Silicon Enabling Stable High-Rate and High-Loading Lithium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202212157

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