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?盧錫洪Angew：電解液添加劑助力高放電深度/高面容量/高電流下的鋅負(fù)極！

析氫和枝晶問題是導(dǎo)致鋅負(fù)極壽命和庫侖效率（CE）有限的罪魁禍?zhǔn)?，特別是在苛刻的測試條件下。

中山大學(xué)盧錫洪等考慮到Zn²⁺的Lewis酸性特征，建議采用具有豐富不共享對電子的親鋅Lewis堿分子作為合適的電解液添加劑，以穩(wěn)定在”三高”條件下（高放電深度(DOD)、高面積容量和高電流）的Zn負(fù)極。

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圖1. 溶劑化結(jié)構(gòu)的MD模擬

首先，Zn²⁺與親鋅非共享對電子之間強烈的路易斯酸堿相互作用，預(yù)計將通過配位減少水合Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子，并抑制Zn²⁺在界面上的隨機、不可控擴散。

其次，不共享對電子的獨特吸電子特性可以與H₂O分子相互作用，形成分子間氫鍵。強烈的分子間氫鍵效應(yīng)將打破H₂O分子的四面體結(jié)構(gòu)及其原有的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而限制了自由水的反應(yīng)性。這兩個因素的結(jié)合可以實質(zhì)性地解決鋅負(fù)極的析氫和枝晶問題，即使是在”三高”情況下。

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圖2. 半電池性能

作為概念證明，在上述優(yōu)點的推動下，作者在ZOTF電解液（2M Zn(OTf)2-H₂O）中加入DMF，在沉積/剝離過程中，在15%的DOD下，Zn負(fù)極的CE從~41.1%（50次循環(huán)后）提升到~100%（100次循環(huán)后）。其他路易斯堿分子如N,N-二甲基乙酰胺（NND）和1,2-二甲氧基乙烷（12D）也有類似的改善趨勢。

令人鼓舞的是，大尺寸Zn||Zn-ZOTF-2H1D 軟包電池還實現(xiàn)了延長的循環(huán)耐久性，在約60%DOD時具有相對恒定的電壓滯后超過1000小時，并具有顯著的高面容量。此外，通過在ZOTF-2H1D電解液中配對VO正極和Zn負(fù)極，還可以實現(xiàn)長壽命的全電池，約2000次循環(huán)后未檢測到可見的容量衰減，以及約100% CE。因此，這種在電解液中引入路易斯非共享對電子的做法為在極端測試條件下穩(wěn)定鋅負(fù)極提供了一個創(chuàng)新的想法。

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圖3. 全電池性能

Unshared Pair Electrons of Zincophilic Lewis Base Enable Long-life Zn Anodes under “Three High” Conditions. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202208051

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