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1. Nature子刊：基于氧化還原活性中間層的高性能鋰硫電池，循環超500次！

鋰硫電池的理論比能量高于最先進的鋰離子電池。然而，從實際角度來看，由于多硫化物在循環過程中穿梭，這些電池表現出較差的循環壽命和低能量。為解決這些問題，研究人員建議在硫正極和鋰金屬負極之間引入氧化還原惰性保護層。然而，這些中間層為電池提供了額外的重量，因此降低了實際的能量密度。

大邱慶北科學技術學院Jong-Sung Yu、阿貢國家實驗室徐桂良、Khalil Amine等報告了由硫浸漬的極性有序介孔二氧化硅（pOMS/S_x）組成的氧化還原活性中間層的開發和測試。

圖1 氧化還原活性IL的設計原理

所開發的氧化還原活性中間層（ILs）設計是基于以下理由：首先，pOMS/S_x本身可以提供額外的活性硫并提高電池的面積容量，這與廣泛報道的氧化還原活性IL不同，后者盡管提高了循環穩定性，但卻增加了電池中非活性材料的額外重量；此外，盡管固有的硫含量很高，但極性的pOMS/S_x ILs仍然可以通過極性-極性相互作用將溶解的LiPSs有效地固定在表面或多孔結構內，從而可以阻礙LiPSs的穿梭作用和鋰金屬腐蝕，并提高循環穩定性；特別是，分離的多硫化物捕集位點（極性二氧化硅）和電子轉移位點（電子傳導劑）可以最大限度地提高采用pOMS/S_x ILs的Li-S電池在充電-放電期間的反應效率；此外，片晶形態可以適應反復鋰化/脫鋰化過程中硫的體積變化。

圖2 采用中間層的Li-S電池的電化學儲能性能

受益于上述優勢，當在非水Li-S紐扣電池配置中進行測試時，pOMS/S_x可以適應高面積S負載（≥14?mg?cm^-2）并實現更高的面積容量（>10 mAh cm^-2）。此外，優化后的pOMS/S_x在高電流(1675?mA?g^-1)和低電解液/硫(E/S)比(10?μl?mg^-1)下表現出良好的循環穩定性和超過500次循環的高面積容量(3.85 mAh cm^-2)。這些屬性可以增加鋰硫電池的實際比能量。

圖3 Li-S電池的循環后非原位表征

Development of high-energy non-aqueous lithium-sulfur batteries via redox-active interlayer strategy. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-31943-8

2. 俞書宏院士Adv. Sci.：石榴啟發的鋰負載策略使無枝晶鋰負極成為可能！

與耐用的鋰離子電池相比，不受控制的鋰枝晶嚴重阻礙了鋰金屬電池的商業化進程。

中科大俞書宏院士等受石榴結構的啟發，引入了一種新的鋰金屬負載策略，即通過多孔還原氧化石墨烯/金（PRGO/Au）復合微棒（PGMRs）作為獨特的存儲包裹，以構建無枝晶鋰金屬負極。

圖1 材料制備

研究發現，PGMRs堅固的導電支架和豐富的內部空隙為容納鋰金屬提供了豐富的存儲空間，并緩解了無限體積波動和隨之而來的結構應力，這大大增加了鋰金屬的質量負載，并在循環過程中有效地穩定了固體電解質界面（SEI）層。此外，微量金納米核的引入使石墨烯基MRs內鋰的三維空間選擇性沉積/剝離成為可能。

圖2 半電池性能

受益于上述優勢，所獲得的PRGO/Au-Li負極在≈2140 mAh g^-1的高比容量下可提供長達600小時的無枝晶長壽命穩定循環，并且具有低至20 mV的電壓滯后。此外，當與LiFePO₄正極匹配時，與對比樣品相比，采用PRGO/Au-Li負極的全電池顯著提高了倍率性能和循環穩定性，電壓極化也低得多，庫侖效率接近100%。因此，這項工作為構建先進的高能量密度和高穩定性鋰金屬負極提供了一種新的生物啟發策略。

圖3 全電池性能

Pomegranate-Inspired Graphene Parcel Enables High-Performance Dendrite-Free Lithium Metal Anodes. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203178

3. 吉林大學AFM：空氣中儲存達60天，高性能空氣穩定層狀正極！

鉀（K）基層狀氧化物是K離子存儲的潛在候選材料，但它們在環境條件下存在化學不穩定性，這使其倍率和循環性能較差。

吉林大學杜菲、劉春寶、謝禹等開發了一種水化工程策略來改善K基層狀正極的空氣穩定性和電化學性能。

圖1 水合導致晶體結構發生變化

具體而言，在P3型K_0.4Fe_0.1Mn_0.8Ti_0.1O₂的K離子層中引入H₂O分子，從而誘發了從六角形對稱性到單斜形對稱性的相變。由此產生的水合材料不僅獲得了良好的空氣穩定性（在空氣中儲存60天后仍能保持其原始結構），而且還擁有一些有利的特征，包括：i）6.9 ? 的擴展層間空間，有利于K的嵌入；ii）增強的贗電容，實現了高速K離子存儲；iii）結晶水的存在，屏蔽了K離子之間的靜電排斥；以及iv）支柱效應，抑制了晶體體積變化，提高了長期循環穩定性。

圖2 有機電解液中的K離子存儲特性

受益于上述優勢，K_0.4Fe_0.1Mn_0.8Ti_0.1O₂?0.16H₂O作為有機和水系鉀離子全電池的正極獲得了出色的倍率能力和循環穩定性（例如，1000次循環后容量保持率達90%）。此外，這種簡單而有效的水合策略也被應用于改善其他K基層狀氧化物的空氣穩定性，包括P3-K_0.4MnO₂和P2-K_0.5Cu_0.1Fe_0.1Mn_0.8O₂，這證明了其在提高層狀氧化物的持久鉀離子儲存方面的作用。因此，這項工作有望推動K離子電池在許多其他非鋰技術中的競爭力。

圖3 正極材料的空氣穩定性測試

Hydration Enables Air-Stable and High-Performance Layered Cathode Materials for both Organic and Aqueous Potassium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204318

4. 楊樹斌AEM：沉積容量達40mAh/cm²，類正弦波MXene助力無枝晶鋰負極！

鋰金屬負極被認為是可充鋰基電池最有希望的候選材料，但不可控制的鋰枝晶阻礙了進一步的應用。

北京航空航天大學楊樹斌等制備了具有低曲率的類正弦波MXene（Ti₃C₂T_x）（SWA-MXene）層，以消除在有序三維宿主中反復鋰沉積剝離過程中的避雷針效應。

圖1 鋰沉積行為的示意圖

首先，作者通過COMSOL Multiphysics模擬，研究曲率對3D有序結構中鋰沉積行為的影響，結果發現低曲率可使鋰離子和電場的分布均勻化，從而有效消除鋰沉積過程中有序電極表面的避雷針效應。因此，基于理論模擬和計算，這項工作通過將水系MXene分散體鋪在金屬線圈的斷面上，隨后在室溫下干燥而制備了SWA-MXene層。

圖2 半電池性能

鋰沉積過程的形貌表征顯示，獨特的類正弦波結構引起的鋰離子通量和電場的重新分布效應可保證鋰在電極表面的均勻沉積，從而使鋰表面平整光滑。相比之下，在鋰沉積過程中，即使在理想的基板上，鋰離子通量和電場分布也顯示出明顯的強度梯度，這種增強的局部電場強度會形成一個高電荷區，促進更多的鋰聚集，進而演變成鋰枝晶。因此，柔韌的SWA-MXene層顯示出低的鋰成核過電位（0.05 mA cm^-2時≈13.5 mV）和高達40 mAh cm^-2的沉積容量，以及長達1250小時的循環壽命。此外，由SWA-MXene-Li負極和LiFePO₄正極組成的全電池也顯示出持久的循環壽命，在1088 mA g^-1時可達420次。

圖3 全電池性能

Eliminating Lightning-Rod Effect of Lithium Anodes via Sine-Wave Analogous MXene Layers. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201181

5. 蘭亞乾Angew：循環達6000次，基于COF的無枝晶水系鋅電池！

鋅基水系電池（ZABs）因其高理論容量、安全性和低成本而備受關注，但與枝晶生長密切相關的H₂釋放、鑒定或抑制機制的研究卻很少，而且具有挑戰性。

華南師范大學蘭亞乾等探索了一系列親鋅金屬共價有機框架（如Zn-An-COF、Zn-DAAQ-COF和Zn-DAA-COF）作為模型平臺來調控H₂釋放和Zn²⁺通量。

圖1 Zn-COF@Zn負極的結構設計及機理闡明

DFT計算結果表明，親鋅COFs如Zn-An-COF對Zn原子的吸附能高于Zn箔，此外Zn-An-COF獨特的孔隙結構和靜電勢分布可以有效地去除本體電解液中的Zn溶劑化水，從而避免H₂釋放和Zn腐蝕。研究顯示，最好的PVC-Zn-An-COF@Zn電極與裸Zn電極相比，顯示出明顯抑制的H₂釋放（在對稱電池中為0.002 vs 0.49 mmol h^-1 cm^-2）。因此，采用PVC-Zn-An-COF@Zn負極組裝的對稱電池在1 mAh cm^-2的20 mA cm^-2的高電流密度下，以低過電位（< 79.1 mV）實現了3000次循環的優異穩定性，并實現了無枝晶形態和可忽略的H₂釋放行為。

圖2 Zn沉積行為的原位光學表征和不同電極的電化學性能

此外，當與二氧化錳正極結合時，組裝的PVC-Zn-An-COF@Zn//MnO₂全電池在2000 mA g^-1條件下實現了高達6000次的循環穩定性，其性能幾乎超過了以前報道的所有其他鋅金屬復合負極。此外，作者通過DFT計算和充分的表征，對H₂抑制和Zn枝晶的形成進行了深入研究，結果表明這些COFs可以增強H₂釋放的能壘并均勻離子分布或電場以實現高性能。總之這項工作可能為下一代ZABs中多孔晶體材料的探索提供新的思路。

圖3 全電池性能

Synergistic Manipulation of Hydrogen Evolution and Zinc Ion Flux in Metal-Covalent Organic Frameworks for Dendrite-free Zn-based Aqueous Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202210871

6. 周豪慎Angew：揭示單晶層狀富鎳正極4.6V高壓穩定性的起源

與多晶（PC）富鎳正極材料相比，單晶（SC）正極材料表現出優異的結構穩定性、高可逆容量和循環過程中有限的電壓衰減，這受到學術界和工業界的高度關注。然而，目前對SC內令人著迷的高壓穩定性的起源知之甚少。

南京大學周豪慎等系統地比較了單晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（SC-NCM811）和多晶LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（PC-NCM811）在高電壓下的結構演變和電化學性能。

圖1 PC-和SC-NCM811的XRD精修和電化學性能比較

研究顯示，與PC樣品相比，SC樣品顯示出較低的不可逆容量損失和電壓下降。例如，在2.8-4.6 V電壓窗口下的第二個循環中，SC-NCM811表現出優異的電化學行為可逆性，容量損失為12 mAh/g，電壓降為0.033 V，而PC-NCM811 中則表現為29 mAh/g和0.073 V。此外，作者通過dQ/dV測試研究了兩種樣品在Li⁺（脫）嵌入時的復雜相變，其中在2.8-4.6 V的窗口下，SC-NCM811顯示H1→M→H2→H3a的相變序列，并表現出有限的體積變化（4.86%），而在PC-NCM811中觀察到額外的破壞性H3b相和9.18%的嚴重體積變化。

圖2 電化學過程中的原位研究

此外，SC-NCM811電極顯示出無裂紋的形態，在長期循環過程中具有良好的電化學穩定性，而PC-NCM811由于尖晶石相而遭受嚴重的容量和電壓衰減。總體而言，SC-NCM811在4.6 V的高截止電壓和0.5 C(1C=200 mA/g)下表現出出色的結構穩定性和200次循環后85%的容量保持率。這項工作澄清了單晶富鎳正極材料高壓穩定性的來源，這將支持開發具有高能量密度的新型鋰離子電池。

圖3 PC-和SC-NCM811在2.8?4.6 V下的循環穩定性

The Origin of High-Voltage Stability in Single-Crystal Layered Ni-Rich Cathode Materials. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207225

7. 中南鄧文韜EEM：雙碳網絡工程助力286.8Wh/kg高比能鈉離子電池！

鈉離子電池（SIBs）作為鋰離子電池（LIBs）一個有前景的補充，已經迅速上升到儲能系統的前沿。Na₃V₂(PO₄)₂F₃(NVPF)作為SIBs的常用正極，具有工作電壓高、體積變化小和良好的比能量密度等優點。然而，由于其固有的低導電性，它的循環穩定性和速率性能較差。

中南大學鄧文韜等提出了一個巧妙的策略，即通過交聯NVPF與由無定形碳和碳納米管組成的多維納米碳框架（NVPF@C@CNTs）來實現卓越的SIB。

圖1 NVPF@C@CNTs復合材料的結構示意圖

在該復合材料中，兩種碳質材料具有不同的功能。CNTs網絡可以通過在NVPF顆粒之間構建化學橋，提供更快速的顆粒間電子傳導和出色的結構穩定性。特別是，這種碳層可以有效地縮小NVPF顆粒（~100nm），使電荷遷移路徑縮短，擴大正極和電解液之間的接觸面積，提高結構穩定性，以適應反復脫出/嵌入鈉離子時的快速體積變化。這種合理的設計確保了有利于縮短鈉離子傳輸路徑的粒徑以及改善的電子轉移網絡，從而提高了電荷轉移動力學和優異的循環穩定性。

圖2 在扣式半電池中測試的電化學性能

受益于這種獨特的結構，獲得了顯著改善的電化學性能，包括高比容量（126.9 mAh g^-1 at 1 C）和長期循環穩定性（在20 C下循環1000次后容量保持率達到93.9%）。此外，對于以硬碳為負極的全電池(NVPF@C@CNTs//HC)，能量密度可以達到 286.8 Wh kg^-1。全電池在高溫下也具有出色的電化學性能（在50℃下1 C循環100次后為95.3 mAh g^-1）。總之，這種納米級雙碳網絡工程和對離子擴散動力學的深入討論可能有助于加速磷酸鹽正極在SIBs中用于大規模儲能的過程。

圖3 全電池性能

Robust cross-linked Na3V2(PO4)2F3 full sodium-ion batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12485

8. 余彥/潘洪革AM：全面解讀用于下一代可充電池的功能性MXene材料！

MXenes 憑借其可行的表面化學、超薄二維結構和出色的電子導電性，被視為重塑能源未來的杰出候選者。廣泛的研究工作帶來了功能豐富的MXene系列的快速擴展，從而顯著提高了現有儲能設備的性能。

中科大余彥、西安工業大學潘洪革等重點介紹了為MXene基材料功能化而開發的策略，包括通過離子/分子/聚合物引發的相互作用或自組裝來定制其微觀結構、采用摻雜劑或官能團進行表面/界面工程、用MXene與各種材料構建異質結構并繼承MXene前體的優勢將其轉化為一系列衍生品。它們在新興電池技術中的應用得到了展示和討論。通過精細的功能化和結構工程，基于MXene的電極材料表現出更高的比容量和倍率性能，它們的存在進一步抑制甚至消除了金屬負極上的枝晶形成，從而延長了可充電池的使用壽命。同時，MXenes已被用作電解質、隔膜和集流體的添加劑。最后，作者提出了一些未來值得探索的方向，以解決MXene基材料的剩余挑戰性問題，并實現下一代高功率和低成本的可充電池。

圖1 用于可充電池的MXene基材料功能化應用和策略的示意圖

對MXenes的廣泛研究不僅釋放了MXene材料的全部潛力，而且有助于解決新型金屬離子電池在LIBs之外遇到的幾個重要瓶頸問題，如與大離子半徑或金屬離子的多價性有關的低穩定性和倍率性能。

受益于獨特的二維層狀結構、優異的電子傳導性、結構靈活性和可調控的表面功能團，MXenes在改善電池性能方面發揮了關鍵作用。MXene電極的電化學性能已經通過以下方式得到了有效的改善：將其從多層結構脫層為幾層甚至單層結構；夾雜不同的離子或有機分子以增加MXene納米片之間的層間間距并防止其重新堆積；調整MXene表面的官能團以改善離子吸收和遷移；將MXene的微結構工程化為獨特的三維多孔網絡；將其轉換為具有豐富缺陷和氧空位的衍生電極。

另一方面，將MXenes與傳統的電極材料，如碳質材料、金屬、金屬氧化物和金屬硫族化合物形成復合材料，有望實現不同成分的協同效應。MXenes也被用作表面改性層或結構設計，以減輕或消除金屬負極的枝晶形成和生長。它們出色的導電性和大的表面積可以調節金屬枝晶的均勻沉積。除了作為活性電極材料，MXene還被用作粘結劑、隔膜、固態電解質中的填充物和集流體，以改善電池性能，因為它們具有獨特的二維結構、優異的導電性和對不同材料的強親和力。

圖2 MXene組裝結構的演示

盡管取得了重大進展，但對MXene基電極的進一步改進和深入了解仍有很大空間。主要有三個研究方向值得探索，以進一步功能化和應用MXen基材料，實現高能量和低成本的可充電池。首先，理論上已經預測到多種多樣的MXene-基材料在金屬離子存儲方面具有優異的性能。然而，由于缺乏有效的合成策略，它們的實際性能很難被評估。對于現有的MXenes，即使其中一些可以通過實驗合成，但它們是否達到了最佳性能仍然是個問題。例如，到目前為止，只有少數類型的MXenes，如Ti₃C₂T_x可以被可控和可擴展地分層，以實現增強的離子存儲能力。仍然有必要開發更有效和通用的策略，使不同成分的多層MXenes脫層，以進一步提高其性能。常用的制備工藝，如水熱和煅燒處理，會加劇表面氧化，導致性能下降。采用新的制造技術（如冷凍干燥）和適當的表面保護，這個問題可以在一定程度上得到緩解，但仍難以完全避免，這是MXene基材料制造和應用的一個主要障礙。

圖3 MXenes上的空位和摻雜劑

此外，與SIBs相比，對基于K⁺、Al³⁺和Mg²⁺的MXene基電池材料的研究仍然不足。特別是，與Na和Zn金屬負極相比，關于抑制或調節K或Al負極的策略的報道較少。但是，由于它們有著相似的化學性質，從Na和Zn電池中獲得的策略和知識也可能是可移植的。隨著對MXene主體的結構和組成的更好控制，預計這些金屬電池的穩定性和壽命可以進一步提高。另一方面，MXenes在其他金屬負極（如鎂和鋁）上的應用還很少被報道，這代表了解決這些電池中固有問題的一個有希望但具有挑戰性的研究方向。此外，在PIB、AIB或MIB系統中直接采用LIB或SIB電極是具有挑戰性的，因為后者顯示出更大的離子半徑和更強的與宿主材料的互動。這可能需要對MXene材料進行更有針對性的設計和定制，以適應多價離子系統的應用。闡明這些電池系統中的電荷儲存機制對于指導基于MXene的電極的設計也是必要的。先進的表征技術和理論支持對于加強深入了解也是至關重要的。

圖4 MXene基材料實現高能低成本充電電池的潛在研究方向

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