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Small Methods：橋接MoSx激活Co摻雜NiFe2O4中的八面體中心用于電催化水氧化

由于過渡金屬氧化物(TMO)催化劑具有低成本、高效率和可調諧的電子特性，被認為是有前途的析氧反應(OER)催化劑。TMO的效能高度依賴于它們的電子結構，即d帶中心、e_g填充和金屬氧共價。尖晶石氧化物是一個被廣泛研究的水氧化電催化劑，其中過渡金屬分布在八面體和四面體中。

同時，八面體陽離子的e_g軌道與O 2p軌道比四面體陽離子重疊更多，并且在八面體位點中傾向于強σ相互作用，大大改善了OER性能。因此，在八面體中，e_g填充的設計在提高尖晶石氧化物的OER性能方面起著主導作用。

近日，吉林大學馮守華和中科院上海高等研究院Chen Yu等將非晶MoS_x引入到晶體Co摻雜NiFe₂O₄(NFCO)中，構建了界面Mo?S?Fe鍵調制的復合材料(MoS_x/NFCO)。性能測試結果顯示，在堿性條件下，最優的MoS_x/NFCO-4催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位為265 mV，Tafel斜率為55 mV dec^?1。此外，MoS_x/NFCO-4催化劑在固定電流密度下連續運行100小時，性能下降幾乎可以忽略不計，并且其結構和組分沒有發生任何變化。

實驗結果和理論計算表明，八面體位點的頂端懸掛著大量的Mo?S鍵，導致電子在八面體軌道(如M_Oh軌道)上的占有狀態從高到中(如占有狀態)發生有益的轉變。另外，由于無定形MoS_x中含有豐富的不飽和S原子，表面的M_Oh活性最強，因此表現出優異的水氧化性能。此外，MoS_x改性后，Ni和Fe的填充量分別降低到1.4和1.2，可以有效地降低析氧反應過程中OOH*中間體的自由能。

綜上，這項工作通過橋接外部相與合理的電子捕獲/供給能力有效提高了NiFe₂O₄尖晶石的析氧活性，這為提高其他過渡金屬基尖晶石八面體中心的電催化活性提供了一條有效的策略。

Activating Octahedral Center in Co-Doped NiFe₂O₄ via Bridging Amorphous MoS_x for Electrocatalytic Water Oxidation: A Case for e_g Orbital Regulation in Spinel Oxide. Small Methods, 2023. DOI: 10.1002/smtd.202201550

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