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鈉離子電池作為一種電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)受到了前所未有的關(guān)注，但在動(dòng)態(tài)(去)鈉化過(guò)程中設(shè)計(jì)低結(jié)構(gòu)應(yīng)變的高能量密度正極材料仍然具有挑戰(zhàn)性。

程方益/張凱JACS：鋰雙位點(diǎn)取代實(shí)現(xiàn)鈉離子層狀氧化物正極的高容量和零應(yīng)變

在此，南開大學(xué)程方益教授和張凱研究員團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了一種鋰雙位點(diǎn)取代的P2相層狀氧化物鈉離子電池正極材料Na_0.7Li_0.03[Mg_0.15Li_0.07Mn_0.75]O₂（NMLMO）。其中，Li同時(shí)占據(jù)過(guò)渡金屬（TM）位點(diǎn)與堿金屬（AM）位點(diǎn)。

結(jié)合理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)表征表明，LiTM通過(guò)構(gòu)建Na?O?Li電子構(gòu)型，提升陰離子氧化還原反應(yīng)提供的容量；而LiAM則作為L(zhǎng)iO₆支柱，通過(guò)抑制相變來(lái)穩(wěn)定層狀結(jié)構(gòu)。因此，NMLMO正極材料不僅具有266 mAh g^?1的高比容量，而且在1.5–4.6 V的寬電壓范圍內(nèi)展現(xiàn)出接近零應(yīng)變的特性。

圖1. NMMO和NMLMO的電子結(jié)構(gòu)和電荷補(bǔ)償機(jī)制

具體而言，該工作首先采用固相法制備了Na_0.7Mg_0.15Mn_0.85O₂（NMMO）和鋰取代的Na_0.7Mg_0.15Li_0.1Mn_0.75O₂（NMLMO）作為鈉離子電池的高容量零應(yīng)變正極材料。NMLMO具有266mAh g^?1的高比容量，并在1.5-4.6 V的寬電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)程結(jié)構(gòu)和局域結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。DFT計(jì)算和XANES表征表明，八面體TM位點(diǎn)的Li在材料電子結(jié)構(gòu)中形成Na?O?Li構(gòu)型，降低了氧陰離子的氧化電位，同時(shí)提升了陰離子氧化還原反應(yīng)的容量貢獻(xiàn)。

此外，原位XRD和EXAFS表征表明，三棱柱AM位點(diǎn)的Li作為L(zhǎng)iO₆支柱抑制了材料高電壓區(qū)P₂?OP₄和低電壓區(qū)P2?P’2的相變，使材料在充放電過(guò)程中展現(xiàn)出完全的單相固溶反應(yīng)，晶胞體積變化率僅為1.2%。該研究提出了新的正極材料改性策略—雙位點(diǎn)取代，揭示了取代元素在兩位點(diǎn)的作用機(jī)制，為構(gòu)筑高容量零應(yīng)變材料提供了新思路。

圖2. LiTM和LiAM對(duì)NMLMO充放電過(guò)程中電荷補(bǔ)償和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響

Realizing High Capacity and Zero Strain in Layered Oxide Cathodes via Lithium Dual-Site Substitution for Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:?10.1021/jacs.3c00117

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