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作為下一代鋰離子電池（LIBs）高能正極的富鋰和富鎳（LRLOs和NRLOs）層狀氧化物具有催化表面，這導致了大量的界面反應、過渡金屬離子溶解、氣體生成，并最終阻礙了其在4.7V下的應用。

圖1. 電解液設計及高壓性能驗證

華中科技大學韓建濤、方淳、Yaqing Lin等通過調節鋰鹽的前沿分子軌道能級，構建了具有富含F、B和P的無機物/有機物/富含無機物結構的正極-電解質界面（CEI）和無機物/有機物結構的負極-電解質界面（AEI）。具體而言，作者選擇了比LiPF₆和EC具有更低LUMO和更高HOMO的LiDFOB（二氟草酸硼酸鋰）和LiDFP（二氟磷酸鋰）來替代部分LiPF₆，通過將0.5m LiDFOB、0.2m LiDFP和0.3m LiPF₆在EC/碳酸二乙酯（DEC，體積比1：1）中混合配成三元氟化鋰鹽電解液（TLE）。

研究顯示，LiDFP和LiDFOB顯著增加了CEI和AEI中無機成分的含量。這些富含F、B和P的無機成分不僅可以提高界面的穩定性，減少過渡金屬溶解對負極界面膜的破壞，而且還有利于高壓LRLOs和NRLOs正極電池的高溫性能。

圖2. Li/NCM811半電池和石墨/NCM811全電池的性能

結果，在4.7V的高截止電壓下，Li/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂半電池在200次循環后表現出83.3%的容量保持率，Li/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂半電池在1000次循環后達到83.3%的高容量保持率。此外，石墨/Li_1.2Mn_0.58Ni_0.08Co_0.14O₂全電池在2.0-4.65V下循環200次后，表現出85.1%的高容量保持率，而石墨/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全電池在2.7-4.5V下循環600次后表現出81%的容量。

更重要的是，TLE還保證了電池在45℃下的優良性能，表明這種無機富集界面在高電壓和高溫下也很耐用。這項工作啟示我們，可以通過調節電解液中各成分的前沿分子軌道來調節電極界面膜的特性，從而提高電池性能，這在商業化應用中很容易實現。

圖3. 機理示意圖

Interface Engineering via Regulating Electrolyte for High-Voltage Layered Oxide Cathodes-Based Li-Ion Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202206714

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Adv. Sci.：三元鋰鹽電解液實現4.7V高壓鋰離子電池

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