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Nature子刊:水伏效應功不可沒!有效增強光催化水分解產H2和H2O2

Nature子刊:水伏效應功不可沒!有效增強光催化水分解產H2和H2O2
催化技術是可持續生產氫(H2)和過氧化氫(H2O2)的一條有前景的途徑。盡管已經作出了相當大的努力來改善催化劑的光催化性能,例如缺陷工程、助催化劑修飾和異質結構,但仍存在嚴重的光生載流體復合和光催化劑界面電子傳遞的動力學緩慢等問題,這導致光催化劑的太陽能-化學能轉換效率仍然很低。
基于此,西北工業大學李炫華課題組提出了一個水伏效應增強的光催化系統,其中聚丙烯酸(PAA)和氧化鈷(CoO)-氮摻雜碳(NC)(PAA/CoO-NC)協同光催化水分解產生H2和H2O2
Nature子刊:水伏效應功不可沒!有效增強光催化水分解產H2和H2O2
Nature子刊:水伏效應功不可沒!有效增強光催化水分解產H2和H2O2
在光催化性能測試過程中,研究人員在PAA/CoO-NC上光沉積0.1 wt%Pt助催化劑。隨著Ar/H2O蒸汽注入速率為1100 mL h?1時,PAA/CoO-NC上的H2和H2O2產量分別為由48.4 mmol g?1 h?1和20.4 mmol g?1 h?1;并且PAA/CoO-NC在400 nm光照下的量子表觀產率(AQY)為56.2%。
此外,在該水伏增強光催化劑系統中,PAA/CoO-NC在反應80小時后,其性能保持了其初始的92%,表明PAA/CoO-NC具有優異的穩定性。
Nature子刊:水伏效應功不可沒!有效增強光催化水分解產H2和H2O2
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基于能帶結構和實驗結果,研究人員提出水伏效應增強PAA/CoO-NC光催化的機理:在光照下,PAA/CoO-NC吸收光并激發光生載體分離,光生電子由CoO的CBM遷移到NC,然后轉移到Pt助催化劑上生成H2,在CoO的VBM中的光生空穴用來產生H2O2;由于水伏效應的影響,光催化劑與NC界面之間的肖特基勢壘高度下降,大大促進了載流子的分離和在光催化劑上的轉移。
此外,水伏效應在H+載體和納米結構的反應中心之間產生了強烈的相互作用,從而進一步改善了水分解動力學,這些特性共同提高了該系統的光催化性能。
Hydrovoltaic Effect-Enhanced Photocatalysis by Polyacrylic Acid/Cobaltous Oxide–Nitrogen Doped Carbon System for Efficient Photocatalytic Water Splitting. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37366-3

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