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層狀過渡金屬氧化物正極是鋰離子電池（LIBs）的主要正極之一，具有高效的鋰離子插層化學特性。受層狀相互作用弱和表面不穩定的限制，其電化學性能受到機械和化學失效的影響，尤其是富鎳（Ni）正極。

在此，中科院化學研究所郭玉國研究員團隊報道了以單晶富Ni LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（S-NCM）正極為模型體系，闡明了表面性能的關鍵作用。通過控制正極表面的結構和元素原子排列，作者構建了具有更高模量和化學惰性的富Co表面和層狀尖晶石交織結構，實現了穩定的單晶正極（RS-NCM）。

維尖晶石結構域共享相同的立方緊密堆積（ccp）氧框架，在層狀結構中相干地構建，并作為鉚釘加固單晶中的長程層狀板。表面還原Ni和富集Co可進一步提高合金的剛度，減少副反應。所設計的正極具有化學-機械耦合穩定性，有助于提高正極的電化學性能和熱穩定性。

圖1. S-NCM和RS-NCM的結構表征

研究表明通過機械應變耗散和化學侵蝕抑制，正極在1 C條件下150次循環后，即使在苛刻的60 ℃條件下，仍能保持82%的容量。總之，通過表面原子排列設計，在模型單晶富鎳正極上實現了化學-機械耦合穩定性。

基于Ni-Co- Mn體系，對表面原子進行元素和結構上的排列，形成了層狀-尖晶石交錯結構和表面濃度梯度，從而有效地提高了對應力的耐受力和對副反應的抵抗力。改性后的正極具有良好的電化學性能和機械化學穩定性。

因此，該工作揭示了表面性質的關鍵作用，它密切聯系著層狀過渡金屬氧化物的機械和化學穩定性。強調了表面設計對原子排列(包括內在組成和結構)的意義。

圖2. S-NCM和RS-NCM的性能

Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202302170

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郭玉國Angew.：基于表面原子排列控制的單晶高鎳正極化學-機械耦合穩定性研究

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