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高室溫離子電導率、大的Li⁺-離子遷移數以及與鋰金屬負極和高壓正極的良好兼容性是實用固態鋰金屬電池的基本要求。

重慶大學宋樹豐、河北工業大學胡寧、廈門大學楊勇等報告了一種獨特的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”（SIC）電解質，該電解質由原位熱引發自由基聚合法制備。

宋樹豐/胡寧/楊勇AM：具有超高離子電導率的耐高壓（5.5 V）混合電解質！

圖1. SIC電解質的制備

具體而言，這項工作通過將石榴石（LLZO）顆粒與超濃縮離子凝膠（3 M LiTFSI-EmimFSI-PMMA）結合在一起，實現了高電壓單離子導電的”陶瓷包超濃縮離子凝膠”新型混合電解質。XPS、FTIR、拉曼和固態靜態⁷Li NMR表征證實，陶瓷/超濃縮離子凝膠界面的強烈化學作用導致了一種綜合結構，它不僅產生了快速的Li⁺傳輸（25℃時為1.33×10^-3 S cm^-1），還產生了令人印象深刻的Li⁺-離子遷移數（0.89）。同時具有3.14×10^-10 S cm^-1的低電子電導率和5.5 V vs. Li/Li⁺的寬電化學穩定性窗口。

圖2. SIC電解質的電化學性能

結果，基于”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質的鋰/鋰對稱電池在鋰剝離/沉積過程中顯示出良好的可逆性。并且，采用這種SIC電解質原位構建的準固態Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池表現出高倍率和長循環壽命。因此，這項工作表明，”陶瓷包超濃縮離子凝膠”電解質為安全和高能量的鋰金屬電池提供了一條有希望的道路。

圖3. 準固態Li||NCM523和Li||LiFePO₄電池的性能

Enabling High–Voltage “Superconcentrated Ionogel–in–Ceramic” Hybrid Electrolyte with Ultrahigh Ionic Conductivity and Single Li+–ion Transference Number. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202205560

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