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可充電鋰（Li）電池的性能高度與固體電解質間相（SEI）的結構高度相關，該結構控制著陽極/電解質界面處的離子傳輸，并直接影響陽極的循環壽命。工作陽極的特性是確定SEI結構的重要因素。但是，相應的理解妨礙了SEI的合理調節。

在此，清華大學張強等在理論上和實驗中研究了電極電位和陽極材料的作用，即工作陽極的兩個關鍵特性在決定SEI的結構演化方面。陽極電位被確定為指示SEI結構的關鍵作用。陽極電位決定了熱力學上電解質的還原產物，最終在高電位和低電位下分別產生了鑲嵌和雙層SEI結構。相反，陽極材料不會引起SEI結構的顯著變化，而只是改變了SEI中有機和無機化合物的比率。這項工作揭示了電極潛力在決定SEI結構中的關鍵作用，并提供了調節SEI結構的合理指導。

為了闡明陽極對EC 分解形成無機和有機化合物的影響，計算了生成 Li₂CO₃或LEDC的反應的吉布斯自由能變化 (ΔG)，作為評估反應趨勢的熱力學描述符（圖1a）。詳細的計算模型在補充信息中列出。此處鋰負極的電極電位設置為0 V，而鋰化石墨 (LiC₆) 和脫鋰石墨 (C₆) 的電極電位分別為0.1和3.0 V。所有計算的ΔG都通過電子數歸一化，最終獲得了EC還原反應的每個電子轉移的ΔG (ΔG_m)（圖 1b，表 S1）。

為了比較Li₂CO₃或LEDC在不同陽極上的還原趨勢差異，EC對Li₂CO₃和LEDC的還原反應的ΔG_m在不同性質的陽極上的差異 (Δ(ΔG_m) =ΔG_m(Li₂CO₃) -ΔG_m(LEDC))為進一步計算。在具有相同電極電位的Li和LiC₆上，EC顯示出相似的還原趨勢。Li和LiC6的Δ(ΔG_m)分別為-0.21 eV和-0.13 eV。同時，兩個負極之間的Δ(ΔG_m)差異僅為0.08 eV，表明EC的還原趨勢不受負極材料變化的顯著影響。然而，對于石墨陽極，在具有不同電位的同一陽極上，EC 顯示出完全不同的還原趨勢。C₆上的Δ(ΔG_m)為0.12 eV，比LiC₆（-0.13 eV）更正。此外，LiC₆和C₆之間的Δ(ΔG_m)差異高達0.25 eV，說明隨著電極電位由高到低的變化，EC比有機化合物更容易還原為無機化合物。

Shu-Yu Sun, Nan Yao, Cheng-Bin Jin, Jin Xie, Xi-Yao Li,Ming-Yue Zhou, Xiang Chen, Bo-Quan Li, Xue-Qiang Zhang, and Qiang Zhang. The Crucial Role of Electrode Potential of a Working Anode in Dictating the Structural Evolution of Solid Electrolyte Interphase. Angew. Chem. Int. Ed.2022, e202208743

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202208743

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