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1. 孫大林/宋云/王飛/方方AFM：基于無機電解質的全固態電池能否觸發電容行為？

最近對基于無機固態電解質（ISEs）的全固態電池（ASSBs）的研究已經將能量密度提高到了一個更高的水平。然而，它的商業化仍然被許多內在的限制所延遲，其中快速充電能力沒有被充分提及。盡管少數精心挑選的電解質加上電極可以提供極高的倍率，但仍然缺乏倍率改進策略。

復旦大學孫大林、宋云、王飛、方方等首次展示了一種引入液態金屬的新穎有效的策略來觸發ASSBs中的電容行為。

圖1 Sb和GaSb電極中固-固界面和液態Ga填充界面之間的差異

如果在ASSBs中創造局部液體模擬環境，是否可以觸發電容行為？為此，作者采用了具有轉移電子能力的液態金屬（LM）來模仿局部的液體環境，以彌補陰離子的不足，并且討論了有效刺激ASSBs中電容行為的詳細標準。結果，作者提出了快速的Li⁺/e導電性和短的傳輸距離是誘導ASSBs中電容行為的兩個最重要的標準。

圖2 反應動力學研究

綜合實驗表征深刻地表明，當且僅當電極中存在LM Ga時，才會誘發電容行為。結果，在基于ISE的ASSB中首次實現了73%的高電容貢獻。由于電容行為帶來的快速動力學和良好的固相接觸，倍率容量達到了高地（在5C下實現了81%的容量保持率），循環性能也表現出令人滿意的結果（在1C下可循環800次，容量衰減低至每循環0.02%）。此外，液態金屬誘導的電容行為在ASSBs中的普遍性在多種活性材料中得到了進一步驗證。因此，這項工作提供了對電容行為起源的基本理解，并為快充ASSB開辟了一條新的途徑。

圖3 GaSb的循環和倍率性能

Could Capacitive Behavior be Triggered in Inorganic Electrolyte-Based All-Solid-State Batteries? Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205667

2. 楊全紅/張俊/鐘李祥AEM：揭示決定硬碳負極不同鋰/鈉/鉀存儲機制的關鍵原子相互作用!

硬碳已被確定為鋰/鈉/鉀離子電池的競爭性負極，但它們的鋰/鈉/鉀離子存儲機制在不同電池中存在顯著差異。了解差異背后的基礎科學至關重要。

天津大學楊全紅、張俊、北京理工大學鐘李祥等通過理論計算預測了儲存在硬碳負極中的堿金屬原子的不同電荷狀態，并提出缺陷在調整原子相互作用中的關鍵作用。

圖1 單層石墨烯上模擬的堿金屬(Li/Na/K)存儲特性

具體而言，作者從理論上研究了缺陷碳層和Li/Na/K離子之間的原子相互作用如何決定它們在硬碳負極中不同的電荷儲存狀態。特別使用了單層石墨烯作為模型碳，因為它提供了一個平臺來精確調整碳層上缺陷的類型和濃度，以量化碳和金屬原子之間的原子相互作用。研究表明，隨著存儲在缺陷碳層上的Na/K原子數量的增加（遠小于碳原子），金屬-金屬（M-M）相互作用占主導地位，并使Na和K處于準金屬簇狀態，這不同于由主導金屬-碳（M–C）相互作用確定的離子鋰。

圖2 LIBs/NIBs/KIBs中玻碳負極的電化學性質

為了進行實驗確認，一種玻璃碳，即只具有Stone-Wales缺陷（五/七元環）的硬碳的極端形式，被用來作為模型負極, 結果其Li/Na/K離子存儲機制與理論預測完全一致。作者首次利用原位電子順磁共振（EPR）捕捉到了低電位下的準金屬K簇信息，與Na的信息類似，但與離子狀態下的Li完全不同。這項工作強調了缺陷在調整原子相互作用方面的意義，這種相互作用決定了硬碳負極中Li/Na/K離子的不同電荷儲存機制，并為通過儲存更多的Na/K離子團簇來擴展硬碳負極的低電壓平臺提供了一個新的視角。

圖3 M-M和M-C相互作用如何決定碳層上堿金屬存儲狀態的示意圖

Unraveling the Key Atomic Interactions in Determining the Varying Li/Na/K Storage Mechanism of Hard Carbon Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201734

3. 廣工大吳曙星AFM：提升硅基負極首效的通用策略，采用預鋰化PAA粘結劑！

硅（Si）基負極的低初始庫侖效率（ICE）和循環壽命不足嚴重阻礙了它們最終被引入下一代高能量密度鋰離子電池（LIB）。

廣東工業大學吳曙星等提出了一種基于聚丙烯酸(LixPAA)的工程預鋰化粘結劑策略，以用于具有代表性的SiOx負極。

圖1 預鋰化粘結劑的合成和表征

研究發現，所有采用優化粘結劑的硅基負極都表現出顯著改善的ICE和在高面容量下的穩定循環性能。由于活性材料界面性質和體積效應的差異，Li_0.75PAA是SiOx和Si負極的最佳粘合結劑，Li_0.5PAA是Si/C負極的最佳粘結劑。例如，SiOx@Li_0.75PAA電極在0.2 C下的ICE 約為70%，循環170次后具有2.7 mAh cm^-2高面積容量，Si@Li0.75PAA在0.1 C下的ICE約為90 %，循環80次后具有4.0 mAh cm^-2的高面積容量。此外，各種類型的硅基負極在全電池設置中也表現出穩定的循環性能。

圖2 采用不同粘結劑的SiOx電極的電化學性能

研究顯示，Li_xPAA粘結劑對Si基負極電化學性能的顯著改善歸因于聚合物鏈構象的變化和大量-COOLi基團的產生。聚合物鏈構象從卷曲到伸展的變化導致粘結劑的粘合強度和機械性能提高，大量-COOLi的產生減輕了粘結劑的副反應，提供了額外的鋰源，并增強了粘結劑的鋰傳輸動力學。總之，所提出的粘結劑策略和工作機制從粘結劑的角度為推進硅基負極的實際應用提供了一些指導。

圖3 采用不同粘結劑的Si納米顆粒負極和Si/C負極的電化學性能

Engineering Prelithiation of Polyacrylic Acid Binder: A Universal Strategy to Boost Initial Coulombic Efficiency for High-Areal-Capacity Si-Based Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206615

4. 陳遠富/吳琪AFM：雙功能夾層實現無枝晶和無穿梭的鋰硫電池！

鋰-硫（Li-S）電池的工業化同時受到多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應和鋰負極上枝晶生長的阻礙。

電子科技大學陳遠富、西藏大學吳琪等通過一種簡便的可擴展方法，在聚丙烯隔膜上構筑了一種新型Mo₂N量子點修飾N摻雜石墨烯-納米片（Mo₂N@NG）的親硫性和親鋰性夾層，以解決這兩個問題。

圖1 材料制備及表征

系統的密度泛函理論（DFT）理論計算和實驗研究顯示，分散在NG框架上的Mo₂N量子點同時表現出親硫性和親鋰性的特征。此外，多孔的NG骨架既是三維電子通道，又是LiPSs庫，加速了電子的快速轉移，為LiPSs的擴散提供了有效的物理限制。嵌入的極性Mo₂N量子點可以顯著抑制LiPSs的穿梭效應，加速S和Li₂S之間的氧化還原反應，使LiPSs的積累失效，并提高電解液中活性硫的利用率。更重要的是，該混合框架顯示出高通量的Li⁺擴散和均勻的鋰沉積，成功地緩解了鋰枝晶生長的形成。

圖2 Li-S電池性能

受益于上述優勢，采用Mo₂N@NG/PP隔膜的Li-S電池表現出優異的倍率性能（在4C下為860.2 mA h g^-1）、良好的循環穩定性（在2C下800次循環中每循環具有0.039%的容量衰減），受保護的鋰負極也顯示出穩定的性能（在5 mA cm^-2的運行1500小時）。此外，Li-S軟包電池在高負載/貧電解液條件下（4.5 mg cm^-2和6 μL mg^-1）也具有3.89 mA h cm^-2的高面容量。目前這種混合框架中的量子點策略具有很大的潛力，可以推廣到其他過渡金屬基催化劑，以用于先進的Li-S電池。

圖3 對LiPSs的吸附研究

Mo2N Quantum Dots Decorated N-doped Graphene Nanosheets as Dual-Functional Interlayer for Dendrite-Free and Shuttle-Free Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206113

5. 姜建壯/王康/王海龍AM：5C循環6000次，COF基長壽命大容量鋰電正極！

共價有機框架（COFs）較差的電子和離子導電性嚴重限制了COF基實用可充電池電極的發展。

北京科技大學姜建壯、王康、王海龍等構建了一種具有良好結晶性和豐富氧化還原活性位點的雙孔COF–USTB-6，它是通過2,3,8,9,14,15-六(4-醛基苯基)二喹喔啉[2,3-a:2,3-c]酚嗪和2,7-二氨基芘-4,5,9,10-四酮的聚合獲得的。

圖1 USTB-6的結構表征

石墨烯在復合材料形成過程中發揮異質成核作用，引導碳層上均勻分散的薄COF納米片的生長，有效地提高了COF基電極的電子導電性。此外，由于USTB-6中氧化還原活性位點的高利用率，石墨烯上的USTB-6納米片具有相當高的容量。另外，就長循環期間的高容量而言，突出的LIBs性能是由于COF的高密度氧化還原活性位點、層狀納米結構以及該正極中石墨烯和COF之間的強π-π相互作用的協同作用。

圖2 USTB-6@G的電化學性能

因此，這種石墨烯支持的USTB-6納米片正極用于鋰離子電池時，在電流密度為0.2C時表現出285 mA h g^-1的比容量，在10C時仍有188 mAh g^-1的出色的倍率性能。更重要的是，USTB-6納米片正極在5C下進行6000次循環循環后，仍保持170 mA h g^-1的容量。總之，這項工作不僅提供了一種具有高理論容量的氧化還原活性的新型結晶COF，而且還為實用的LIBs建立了高性能的有機正極。

圖3 動力學及儲鋰機制研究

In-situ Growth of Covalent Organic Framework Nanosheets on Graphene as Cathode for Long-life High-capacity Lithium-ion Battery. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203605

6. 天大/天津師范AM：超穩定鋅負極，100.0 mA/cm²穩定循環30000次！

資源豐富的金屬（例如鋅）電池具有安全性和可持續性的內在優勢。然而，它們的實際可行性受到金屬負極不良可逆性的阻礙，這通常是由不可控的枝晶擴大引起的。盡管已經付出了巨大的努力來完全防止枝晶的形成，但這在高電流密度下似乎不太有效。

天津大學梁驥、侯峰、天津師范大學王立群等開發了一種高效的枝晶調節策略，用于在超高倍率下進行可逆的鋅沉積/剝離。

圖1 鋅枝晶形貌控制的理論預測

這里作者首先預測可以通過抑制枝晶的“自我放大”來實現均勻的金屬沉積，即誘導和調節由微小、均勻分布的、準相同Zn枝晶組成的枝晶形態。然后進行概念驗證研究，即通過利用CuNW上有序暴露的Cu(111)面來調節Zn枝晶的形成和生長。該方法允許Zn通過與Cu(111)匹配沿Zn(002)方向外延沉積，從而引導均勻一致的Zn枝晶萌生和生長。結果，這種有意的枝晶調節有效地促進了均勻的鋅沉積/剝離，顯著降低了過電位，從而延長了鋅負極的壽命并提高了倍率性能。

圖2 Zn@CuNWs負極的循環性能

因此，Zn@CuNWs負極可以在100.0 mA cm^-2的超高電流密度下穩定運行超過30,000次循環，并且在5 A g^-1下循環800次后，全電池容量保持率為91.4%（~281.9 mAh g^-1），遠遠優于迄今為止報告的值。另外，盡管CuNWs的成本以及大面積Zn負極表面工程的困難限制了現階段的大規模應用，但這些問題可以通過制備和負極改性的新技術來解決。因此，這種通過外延刻面匹配來調節枝晶的概念具有很好的推廣到其他金屬物種的可行性，為各種配備金屬負極的可充電池的性能改進提供了啟示。

圖3 超高電流密度下Zn@CuNWs負極的電化學性能

An Ultrahigh Rate and Stable Zinc Anode by Facet-matching-induced Dendrite Regulation. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203835

7. 楊全紅/張辰AM：調整鋅離子溶劑化化學實現穩定的水系鋅陽極

改變水合鋅離子的溶劑化鞘層是穩定鋅負極以獲得實用水系鋅離子電池的有效策略。然而，與合理設計相關的關鍵點仍不清楚，包括溶劑分子的性質如何內在地調節Zn離子的溶劑化結構。

天津大學楊全紅、張辰等提議采用穩定常數（K），即絡合反應的平衡常數，作為通用標準來準確選擇電解液中的配體，以提高陽極穩定性，并發現K對腐蝕電流密度和成核過電位有很大影響。

圖1 鋅離子與配體之間的溶劑化

K反映了配體和溶出的離子之間的結合強度，代表了配位化合物的穩定性。通常情況下，K值越大，配位化合物越穩定。在使用庫侖效率（CE）測試和線性極化實驗對一系列配體進行篩選后，作者發現乙二胺四乙酸（EDTA）在所有選定的配體中具有最高的K值，并且通過完全取代[Zn(H₂O)₆]²⁺中的水合H₂O分子而與Zn離子發生強烈的溶劑化。DFT結果顯示，溶劑化的EDTA-Zn優先吸附在陽極表面，阻止了Zn沉積過程中H₂O分子的積累，防止陽極被界面水腐蝕。此外，Zn離子需要克服一個高能量障礙，才能從EDTA-Zn絡合物中釋放出來，在陽極上沉積Zn。由于EDTA-Zn絡合物比其他Zn-配體絡合物的穩定性更高，這產生了一個略高的成核過電位，這已被證明可以引導更均勻的Zn沉積。

圖2 鋅配體溶劑化抑制負極腐蝕

因此，在5 mA cm^-2的高電流密度下，帶有EDTA-Zn的鋅陽極具有超過3000小時的高穩定性。通過將該陽極與釩酸銨（NH₄V₄O₁₀，NVO）陰極耦合，全電池具有穩定的循環性能，在800次循環后容量保持率為68.3%，每次循環容量衰減僅0.04%。這項工作給出了通過調節離子溶劑化化學來穩定鋅陽極的一般原則，即K值決定了Zn²⁺與通常有害的H₂O或其他配體添加劑的競爭溶解。使用不同K值的配體會大大影響鋅離子的螯合-吸附-釋放過程，從而導致不同的腐蝕電流密度和鋅陽極的成核過電位。

圖3 EDTA-Zn抑制枝晶生長

Tuning Zn-ion Solvation Chemistry with Chelating Ligands towards Stable Aqueous Zn Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200677

8. 陳忠偉院士AM：柔性準固態電解質助力鋰金屬電池3000次穩定循環！

為柔性鋰金屬電池構建穩健的（準）固態電解質是可取的，但卻極具挑戰性。

加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士等報告了一種用于超長壽命鋰金屬電池（LMB）的具有“樹干”設計的新型柔性且堅固的準固態電解質（QSSE）。

圖1 動機和設計

受樹干多層結構的啟發，這項工作首次為LMBs構建了一種柔性而堅固的具有分層離子通道的有機QSSE（Li-MOF/Cellulose，Li-MC，其中MOF成分表示為HKUST-1，Cu₃BTC₂，Cu₃(C₉H₃O₆)₂）。原位生長的MOF層覆蓋在纖維素基框架上，形成分層的離子通道，實現了快速的離子傳輸動力學和良好的耐久性。因此，Li-MC離子導體的特點是離子電導率為1.36 × 10^-3 S cm^-1，轉移數為0.72，電化學穩定性窗口為5.26 V。同時，同步輻射X射線斷層掃描技術的直接觀察證實，電極/電解質界面區域實現了無枝晶的鋰金屬沉積。

圖2 Li-MC和Li-Cel的電化學性能

由于這些優勢，所獲得的LMBs表現出顯著的電化學性能，即當與LFP正極配對時，在電流密度為0.78 mAh cm-2（1C）下實現了接近100%的高庫侖效率（CE）和3000次充電/放電循環（6000小時）的超長期穩定性。至于高負載NCM811正極（14.8 mg cm^-2），在2.47 mAh cm^-2的高面容量下經過300次循環后也獲得了80%的容量保持。總之，這項工作為實現高能量密度和長期穩定性的LMB的實際應用提供了一條新的途徑，并為其他相關領域的離子導體的發展提供了啟示。

圖3 全電池性能

“Tree Trunk” Design for Flexible Quasi Solid-State Electrolyte with Hierarchical Ion-Channels Enabling Ultralong-Life Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.20220341

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