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無機超離子導體，具有較高的離子導電性和良好的熱穩定性，但其與鋰金屬電極的界面相容性差，阻礙了其在全固態鋰金屬電池中的應用。

在此，來自浙江工業大學的陶新永和中國科學技術大學的李震宇&姚宏斌等研究者，報道了一種基于LaCl₃的鋰超離子導體，它與鋰金屬電極具有良好的界面相容性。相關論文以題為“A LaCl₃-based lithium superionic conductor compatible with lithium metal”于2023年04月05日發表在Nature上。

全固態鋰金屬電池（ASSLMBs）的使用，可以解決傳統鋰離子電池的安全性和能量密度問題。

雖然固態電解質（SEs）是ASSLMBs的一個重要組成部分，但目前沒有一種單一的SE具備ASSLMBs所需的所有性質，包括高離子導電性、軟晶格以實現親密的固-固接觸和廣泛的電化學窗口。

缺乏這些性質會導致先前報道的無機SEs存在電極兼容性問題，例如劣質的電極界面接觸（氧化物SE）、低電極界面穩定性（硫化物SE）和與鋰金屬快速失效的界面惡化（鹵化物/硫化物SE），從而限制了它們在ASSLMBs中的實際應用。

因此，一種具有ASSLMBs中電極兼容性所需屬性的鋰超離子導體是非常可取的。

無機SE的Li⁺導率取決于晶格設計。先前報道的硫化物(Li₁₀GeP₂S₁₂)、氧化物(Li_0.34La_0.51TiO_2.94)和鹵化物(Li₃InCl₆) SEs由于晶格優化，表現出高室溫離子電導率，超過1 mS cm^?1。

在此，研究者提出了一種Li⁺導電的LaCl₃晶格，具有P6₃/m空間群的UCl₃型結構，具有不同于傳統的六角形緊密堆積(如Li₃YCl₆和Li₃HoCl₆)和立方型緊密堆積(如Li₃ScCl₆和Li₃InCl₆)的非緊密堆積陰離子晶格。

相較于Li₃MCl₆（M = Y、In、Sc和Ho）電解質晶格，UCl₃型LaCl₃晶格具有大量的一維通道，可實現快速的Li⁺傳導，這些通道通過Ta摻雜的La空位相互連接，形成三維Li⁺遷移網絡。

優化后的Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質在30℃時表現出3.02 mS cm^?1的Li⁺導電性和0.197 eV的低激活能。它還產生了梯度界面鈍化層，用于長期循環Li-Li對稱電池（1 mAh cm?2）超過5,000 h。

當與未涂層的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂正極和裸露的Li金屬負極直接耦合時，Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質使得固態電池能夠在4.35 V的截止電壓和1 mAh cm^?2的面積容量下運行100多個循環。

研究者還展示了鑭系金屬氯化物（LnCl₃；Ln = La、Ce、Nd、Sm和Gd）中的快速Li⁺傳導，表明LnCl₃固態電解質系統可以進一步發展導電性和應用價值。

圖1. 提出了一種基于LaCl₃晶格的Li⁺超離子導體的結構模型及相應的Li⁺遷移機理

圖2. Li_xTa_yLa_zCl₃的Li⁺電導率及Li⁺化學環境的鑒定

圖3. Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃?SE對Li金屬電極的界面穩定性

圖4. Li/Li_0.3888Ta_0.238La_0.475Cl₃/NCM523 ASSLMB的電化學性能

作者介紹

李震宇，中國科學技術大學教授、博士生導師。多年來一直致力于分子尺度的物性與機理研究。研究成果在國際刊物上發表論文140余篇，被引用6200 余次（H-index 為42）。2006年全國優秀博士學位論文作者，入選2008年教育部新世紀優秀人才支持計劃，獲得2018年度國家自然科學基金委國家杰出青年科學基金項目資助。

研究組從材料的電子結構出發，采用多尺度計算與模擬方法，對材料物性、薄膜生長、化學反應、電子輸運、分子光譜等進行研究，涉及化學、物理、材料以及生物等多學科交叉。1.動力學過程與化學反應的微觀機理；2.功能材料的理論設計與計算表征；3.分子器件的輸運性質；4.密度泛函理論及相關數值方法

陶新永，教授，博士生導師。博士畢業于浙江大學，先后加入美國南卡大學、斯坦福大學從事博士后、訪問學者研究。

現任科學技術研究院副院長（主持工作），材料科學與工程學院副院長，國家杰出青年科學基金、國家優秀青年科學基金、浙江省杰出青年基金獲得者，獲教育部“新世紀優秀人才支持計劃”、浙江省“錢江高級人才”計劃支持，入選浙江省“151人才工程”第一層次、浙江省“高校領軍人才培養計劃”創新領軍人才。

主要從事新型儲能材料基礎理論及應用研究，近年來主持國家自然科學基金和省部級項目13項，主持和參與企業應用項目20余項；共發表SCI收錄論文180余篇，以第一或通訊作者在Science、Nat. Energy、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.等影響因子大于10的期刊上發表60余篇；論文共被引用1.8萬次，入選ESI高被引論文21篇，H因子為69；獲授權發明專利42項；合作編寫英文書籍章節2章；應邀作國際會議邀請報告30余次；應邀擔任IEEE-NANO 2013國際會議分會主席、第2屆中國能源材料化學研討會組委會委員、中國化學會第31屆年會中新澳青年化學家論壇主席；擔任Nature、Nat. Energy、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等30余個國際知名期刊審稿人或仲裁人。

姚宏斌，1983年12月出生于重慶，現為中國科學技術大學化學系教授、博士生導師。2006年本科畢業于中國科學技術大學化學系；2011年在合肥微尺度國家實驗室獲得博士學位，導師為俞書宏教授；2012年開始在美國斯坦福大學開展博士后研究工作，合作導師崔屹教授；2015年8月至今在中國科學技術大學化學系從事仿生材料與新能源轉換與存儲方面的研究工作。

近年來，在Nat. Commun.，Chem. Soc. Rev.，Angew. Chem.，JACS, Nano Letters，Adv. Mater. 等高影響力學術期刊發表了60余篇論文，被SCI引用2600余次，H因子30。其中有8篇論文被選為Angew. Chem.、Adv. Mater. 等雜志的內/外封面。原創性成果多次被NPG Asia Materials, Materials Views China, Chemistry views等在內的眾多專業媒體予以亮點報道和專題述評。

文獻信息

Yin, YC., Yang, JT., Luo, JD.?et al.?A LaCl₃-based lithium superionic conductor compatible with lithium metal.?Nature?616, 77–83 (2023).?https://doi.org/10.1038/s41586-023-05899-8

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陶新永/李震宇/姚宏斌Nature：能與金屬鋰相容的LaCl3基鋰超離子導體

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