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支春義Angew.：具有有效Br0固定的固體鹵間化合物用于穩(wěn)定的高能鋅電池

盡管大量研究人員致力于Br基電池的探索，但高度可溶的Br₂/Br₃^–物質(zhì)會引起嚴(yán)重的“穿梭效應(yīng)”進(jìn)而導(dǎo)致嚴(yán)重的自放電和低庫侖效率。傳統(tǒng)上，季銨鹽如甲基乙基嗎啉溴化物(MEMBr)和四丙基溴化銨(TPABr)可用于固定Br₂和Br₃^–，但它們占據(jù)了電池的質(zhì)量和體積而沒有容量貢獻(xiàn)。

在此，香港城市大學(xué)支春義教授團(tuán)隊(duì)報告了一種全活性固體鹵間化合物IBr作為正極來應(yīng)對上述挑戰(zhàn)。其中氧化的Br0被碘(I)固定，在整個充電過程和放電過程中徹底消除交叉擴(kuò)散的Br₂/Br₃^–物質(zhì)。

本文制備得到的Zn||IBr電池可提供385.8 Wh×kg^-1的極高能量密度，明顯高于I₂、MEMBr₃和 TPABr₃正極。這一工作為實(shí)現(xiàn)高能電化學(xué)儲能裝置的活性固體鹵素間化學(xué)提供了新的途徑。

圖1. IBr正極的作用機(jī)制

具體而言，本研究利用活性碘(I)將Br固定在IBr的固體間鹵素上，其中鹵素間配位化學(xué)固定了Br0且在整個充放電過程中沒有產(chǎn)生交叉擴(kuò)散的Br₂/Br₃^–。結(jié)果顯示，IBr正極具有1.65 V的高輸出電壓和267.3 mAh g^-1的高比容且其能量密度高達(dá)385.8 Wh kg^-1，顯著高于I₂正極、MEMBr₃正極和TPABr₃正極。同時，Zn||IBr電池可運(yùn)行6000次以上，由于IBr穩(wěn)定的鹵素間固定和對大孔碳的穩(wěn)定粘附，其初始容量保留了82.7%。

此外，團(tuán)隊(duì)還開發(fā)了一種具有高IBr負(fù)載(~13.0 mg cm^-2)的~750 mAh Zn||IBr軟包電池具有出色的循環(huán)穩(wěn)定性，在超過98.0% CE的250次循環(huán)后仍能保持85.9%的初始容量。本工作基于低成本和有形的活性I和Br非金屬鹵素成功實(shí)現(xiàn)了高能量密度氧化還原增強(qiáng)水系電池的鹵素間配位。

圖2. IBr軟包電池和Ah級高容量軟包電池(4層6×8 cm²)的電化學(xué)性能

Solid Interhalogen Compounds with Effective Br0 Fixing for Stable High-energy Zinc Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202301467

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