
準固態鋅金屬電池由于其固有的安全性和高能量密度,在下一代電池中顯示出巨大的潛力。然而,靜態的準固態電解質表面和動態的Zn負極體積變化之間的不匹配將導致劣質的界面接觸,這嚴重阻礙了Zn基電池的發展。
武漢理工大學麥立強、徐林等提出了一種獨特的空間分子組合策略來設計一種用于構建動態自適應界面的超快自愈電解質。
圖1. 瓜爾膠分子構象調控的空間分子結合效應
這項工作創新地將甘油引入瓜爾膠系統,以構建空間分子梳。具體而言,甘油通過氫鍵相互作用吸附在瓜爾豆膠分子鏈上,抑制碳-碳單鍵的旋轉,從而梳理和拉直分子鏈。由此產生的暴露的醇羥基活性位點可以與硼酸鹽動態交聯,以實現超快的自愈能力。此外,電解液與體系中的活性水分子具有更強的結合能,使Zn2+初級溶劑化殼層中的水分子數從6個減少到3.8個。
圖2. 自愈和自適應界面的表征
由于其超快的自愈性和由此產生的自適應性,凝膠電解質和鋅負極在反復的鋅剝離/沉積過程中保持了連續和緊密的動態連接。
受益于提升的鋅可逆性,在10 mA cm-2的電流密度和10 mAh cm-2的大容量條件下,Zn||Zn對稱電池保持了400小時以上的穩定性。采用自適應界面的全電池在1 A g-1的條件下循環500次后顯示出200 mAh g-1的容量,在10 A g-1的條件下循環10000次后具有98.5%的容量保持率。這種準固態電池充分證明了動態自適應界面的可行性,并為安全儲能設備的實際應用鋪平了道路。
圖3. 具有自適應界面的鋅離子全電池的電化學性能
Steric Molecular Combing Effect Enables Ultrafast Self-Healing Electrolyte in Quasi-Solid-State Zinc-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01459
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