由于其獨特的高比容量和自然豐度,用于鋰離子電池(LIBs)的硅(Si)負極已獲得學術界和工業界的深入研究。Si負極的表面化學正在成為開發下一代LIBs的關鍵,總結和分析相關研究的最新進展可能具有獨特的實用價值。圖1. Si負極中界面失效機制的示意圖在此,四川大學劉慰研究員等人綜述了在定制Si顆粒表面以最小化循環引起的顆粒或電極整體結構變化方面的持續努力。作為傳統涂層(如碳)的升級或替代品,Si上新興的有機部分為調整與對電化學性能至關重要的各種電池組件的相互作用提供了新途徑。首先,作者總結了在理解和設計用于LIB應用的Si表面方面取得的進展。接下來,作者介紹了用于深入了解Si表面局部環境和循環引起的演化的先進分析工具,指出有機成分在穩定Si中的關鍵作用。然后,作者專注于Si負極上新興的有機表面化學改性,討論了對Si表面化學-結構-性能關系的詳細分析并提供了證明有機層功能的成功案例,即通過與電解液/粘結劑/導電劑的定制相互作用。此外,作者還進一步討論了Si表面工程的指導方針和對最終電池應用至關重要的相關指標。圖2. 基于氣、液或固相反應的有機表面涂層方法的分類和比較最后,作者總結了未來Si表面設計整體考慮和有前景的研究方向:(1)在Si負極商業化方面,深入了解Si表面與各種物質之間的相互作用至關重要,但目前仍有待探索;(2)含Si微粒方面,需闡明表面部分的系統特定設計原則及其在電池運行過程中的動態演變,同時需深入了解通過界面層的電子/Li+傳輸機制;(3)Si電極方面,為表面調諧的Si顆粒開發適當的漿料配方和電極干燥協議非常實用,同時需注意電解液相容性和協同作用;(4)電池層次方面,需要弄清楚表面有機物質是否溶解并與正極側發生串擾,同時進一步研究表面化學結構對各種電池運行條件的響應;(5)固態電池前景方面,Si表面設計原則可能會為開發下一代固態鋰電池提供一些啟示。圖3. 基于有機表面改性的高能Si負極的應用和未來研究方向Emerging Organic Surface Chemistry for Si Anodes in Lithium-Ion Batteries: Advances, Prospects, and Beyond, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200924