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潘洪革/高明霞?ACS Energy Letters：853Wh/kg高比能1000次循環長壽命實用全固態電池！

全固態鋰離子電池（ASSLIBs）被認為是下一代高能量和安全電池最有希望的選擇。

西安工業大學潘洪革、浙江大學高明霞等首次展示了一種實用的全固態電池，它以富含鋰和錳的層狀氧化物（LMRO，0.5LiNi_0.33Co_0.33+xMn_0.33?xO₂?0.5Li₂MnO₃）為正極、Li6PS5Cl為電解質。

圖1. 具有不同Co含量的LMRO的結構表征和電化學性能

在各種硫化物電解質中，鋰硫銀鍺礦Li₆PS₅X(X = Cl, Br, I)因其高離子電導率（10-3-10-2 S cm-1）、低成本、和良好的加工機械性能，被視為最適合ASSLIBs的固態電解質，在此被選中。結果，基于LMRO的最佳ASSLIBs表現出高放電容量（244.5 mAh g^-1）、高能量密度（853 Wh kg^-1）和遠優于液態電池的出色長期循環穩定性（在1000次循環后容量保持率達到83%）。

此外，LPSCl電解質在2.0和4.8 V之間的充放電過程中可以可逆地氧化和還原，2.0 V的放電截止電壓對于減少-S₀-物種是必不可少的，這有利于維持有效的界面電荷轉移通道并實現 ASSLIBs的優異循環穩定性。

圖2. 具有不同LiNiO₂含量的LMRO的結構表征和電化學性能

更重要的是，通過簡單地調整Co和LiNiO₂組分的含量，LMRO的電子和離子電導率提高了4個數量級。此外，在ASSLIBs中，過渡金屬的溶解、氧的釋放和從層狀到尖晶石狀LMRO正極的相變可以被大大抑制。因此，這項工作的研究結果闡明了LMRO正極在ASSLIBs中的實際應用，并豐富了對高壓氧化物正極和硫化物電解質之間界面的理解。

圖3. LPSCl電解質在循環期間的XPS表征

High-Energy and Long-Cycling All-Solid-State Lithium-Ion Batteries with Li- and Mn-Rich Layered Oxide Cathodes and Sulfide Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01637

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