雖然到2026年，全球可再生能源發電能力預計將達到4800 GW，比2020年增長60%，但這種能源的間歇性阻礙了其繼續發展。目前認為，利用可再生能源供電的電解水是克服間歇性可再生能源局限性的最有前途和最實用的手段。就電解水的整體活性而言，析氧反應(OER)的動力學占主導地位，因為該過程明顯慢于析氫反應(HER)。盡管氧化銥(IrO₂)因其高活性和可接受的穩定性常被用作OER催化劑，但Ir存在價格較為昂貴等缺點。

基于此，忠南大學Hyun You Kim、韓國能源研究院Sechan Lee和Hyun-Seok Cho以及德克薩斯大學奧斯汀分校Graeme Henkelman(共同通訊)等人以Zr₂ON₂為載體，制備了IrO_x/Zr₂ON₂電催化劑，使得催化劑同時具有OER活性和穩定性。

在制備的IrO_x/Zr₂ON₂、IrO_x/ZrN和IrO_x/ZrO₂催化劑中，本文研究發現IrO_x/Zr₂ON₂表現出最高的催化活性，與商業IrO_x電催化劑的催化性能相當。更具體地說，在10 mA cm^-2的電流密度下，IrO_x/Zr₂ON₂、IrO_x/ZrN和IrO_x/ZrO₂的過電位分別為255、283和290 mV，IrO_x/Zr₂ON₂的過電位明顯低于IrO_x/ZrN和IrO_x/ZrO₂。

此外，Tafel斜率證實IrO_x/Zr₂ON₂具有最快的OER動力學(48.0 mV dec^-1)。更重要的是，IrO_x/Zr₂ON₂在1.55 V時表現出849 mA mg_Ir^-1的最高質量活性，約是商業IrO_x和IrO_x/TiO₂電催化劑的3倍和14倍。隨后，本文在10 mA cm^-2的電流密度下通過5小時的計時電位測試來驗證三種催化劑的穩定性。

雖然IrO_x/Zr₂ON₂，IrO_x/ZrO₂和IrO_x催化劑的電勢在測試過程中發生了變化，但這種變化是為微弱的，這說明這三種催化劑具有優異的催化性能。上述測試結果表明，制備的IrO_x/Zr₂ON₂具有優異的催化性能。為了進一步驗證IrO_x/Zr₂ON₂電催化劑作為質子交換膜電解水裝置陽極的可行性，本文測試了催化劑的電流-電壓曲線并對催化劑在1.0 A cm^-2下進行了50小時的長期穩定性測試。在2.0 A cm^-2的電流密度下，由IrO_x/Zr₂ON₂組成的膜電極顯示出1.927 V的電壓，這甚至低于商業膜電極。

值得注意的是，使用IrO_x/Zr2ON₂制備的膜電極中Ir的負載量為0.4 mg_Ir?cm^-2，而商業膜電極的Ir的負載量為2.0 mg_Ir?cm^-2。此外，由IrO_x/Zr₂ON₂組成的膜電極的性能在50小時內保持穩定，電勢幾乎沒有增加。實驗結果清楚地證實了IrO_x/Zr₂ON₂作為質子交換膜電解水裝置陽極催化劑的可行性和穩定性。

結合表征結果等結果可以得知，本文制備的IrO_x/Zr₂ON₂的出色的電化學性能可以歸因于IrO_x和Zr₂ON₂納米粒子之間的強相互作用以及從載體到催化劑的電荷轉移。此外，本文還對分散的IrO_x納米粒子和表面完全氧化的IrO_x/Zr₂ON₂進行了密度泛函理論(DFT)計算，對上述研究結果進行了更深刻的論證。計算結果表明，對于IrO_x和Zr₂ON₂，從Zr₂ON₂總共轉移了2.14 e^–到IrO_x表面，這些電子減少了IrO_x并活化了Ir-O鍵。

更重要的是，結合自由能結果可以發現，由于拉伸應變(operando-X射線吸收光譜表明，與商業IrO₂相比，IrO_x/Zr₂ON₂電催化劑的Ir-O鍵被拉長)和電荷轉移，IrO_x/Zr₂ON₂的反應途徑由傳統的吸附物質演化機制轉變為晶格氧參與機制，因此IrOx/Zr₂ON₂的理論起始電位(330 mV)低于分散的IrO_xNP(790 mV)，這與實驗結果也保持了一致。綜上所述，本文的研究結果為催化劑同時具有活性和穩定性提供了一種新的策略。

Catalyst-support interactions in Zr₂ON₂-supported IrO_x?electrocatalysts to break the trade-off relationship between the activity and stability in the acidic oxygen evolution reaction,?Advanced Functional Materials,?2023, DOI: 10.1002/adfm.202301557.

https://doi.org/10.1002/adfm.202301557.