對于鋰金屬電池(LMBs),工作溫度的降低會因鋰沉積更加無序而帶來嚴重的安全問題。南開大學陶占良等證明了溶劑的溶劑化能力與低溫條件下鋰沉積/剝離過程的可逆性密切相關。圖1 電解液溶劑化結構表征具體而言,這項工作研究了兩種具有不同溶劑化能力的醚類溶劑(DME、DMM)及其相應的電解液。通過MD模擬和光譜分析,研究發現,隨著溶劑溶劑化能力的降低,更多的陰離子存在于鋰離子溶劑鞘中。正如預期的那樣,在弱溶劑化電解液中可以觀察到一個快速的脫溶劑化過程。因此,從25℃到-40℃都可以獲得平滑的鋰沉積形態和更高的CE(在-40℃時為97.87%),這大大提高了LMBs在寬工作溫度下的安全性。圖2 半電池性能此外,基于弱溶劑化電解液,作者將鋰金屬負極與硫化聚丙烯腈電極耦合進一步構建了全電池,結果Li||SPAN全電池在-40℃下顯示出較高的初始放電容量(422.3 mAh g-1)和出色的容量保持率(120次循環后為63.8%)。總之,這項工作揭示了溶劑的溶劑化能力與LMBs低溫性能之間的關系,為低溫LMBs電解液的開發提供了原則。圖3 全電池性能Optimize Lithium Deposition at Low Temperature by Weakly Solvating Power Solvent. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202207927