
電極的界面結構與鋰金屬電池(LMBs)的電化學性能密切相關。特別是,高質量的固體電極界面(SEI)和均勻致密的鋰沉積/剝離過程對實現穩定的LMBs至關重要。
四川大學郭孝東、吳振國等通過降低電解液濃度而不改變溶劑化結構,實現了富含LiF的SEI和均勻致密的沉積/剝離過程,從而避免了高濃度電解液的高成本和低潤濕性。
圖1. 電解液設計
在這項研究中,作者設計了一個新的醚類電解液體系。其中,廉價、易得、低粘度的四氫呋喃(THF)被用作溶劑,而具有高離子傳導性的雙氟磺酰亞胺鋰(LiFSI)被用作鋰鹽。
另外,考慮到成本和粘度,采用氟代醚(TTE)將D5(THF: LiFSI =14:5,摩爾比)稀釋到H1(THF: LiFSI :TTE=14:5:14)。結果表明,接觸離子對和聚集離子對只是被稀釋劑TTE分離成島狀聚集物,而鋰離子在電解液中的溶劑化結構沒有改變。因此,所得超低濃度電解液在保持Li+溶劑化結構不變的情況下,可以抑制Li+的不均勻擴散通量,從而實現更均勻的鋰沉積和剝離過程,同時保持富含LiF的SEI。
圖2. 半電池性能
結果,與H1匹配的Li/Cu半電池在1000次循環中都很穩定,在1 mA cm-2和1 mAh cm-2的條件下,CE可以保持在≈99%,顯示出優異的電化學穩定性。在該電解液體系中,鋰金屬與LiFePO4匹配的扣式電池在正極負載高達1.79 mAh cm-2的情況下,表現出優異的循環性能,在100次循環中沒有容量衰減。
對于超低濃度的電解液H2(THF: LiFSI :TTE=14:5:28),Li/LiFePO4軟包電池,在0.5和1C時的容量保持值分別為98.6%和91.4%。因此,這項研究為具有超低濃度和高濃度效應的低成本電解液的商業應用提供了一個新的視角。
圖3. 全電池性能
Ultra-Low Concentration Electrolyte Enabling LiF-Rich SEI and Dense Plating/Stripping Processes for Lithium Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203216
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