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通過經濟和可控的途徑開發高效穩定的Pt基氧還原反應（ORR）電催化劑，對于電化學能量器件的實際應用至關重要。

基于此，中山大學劉衛教授和丹麥哥本哈根大學Jan Rossmeisl等人報道了通過構建高M-to-Pt-反滲透和B-摻入-催化富M核和富Pt殼水凝膠形成過程，證明了一種可擴展、可控和通用的含O₂的水溶液培養策略，并制備了Pt_xM_y（M=Ni、Fe、Co）聚束納米籠氣凝膠（BNCs AG）。

測試發現，Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG表現出顯著的ORR性能，質量活性（MA）為1.95 a mg_Pt^?1，比活性為3.55 MA cm^-2，分別是Pt/C的8.9倍和9.6倍。在20000次循環加速耐久性測試后，對比Pt/C（MA 31.8%的保持率），Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG顯示出極大增強的耐久性（MA 82.6%的保持率）。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者計算了Pt(111)面上的*OH和*O結合能。在模型中，假設*OH吸附在頂部，而*O吸附發生在fcc和hcp中空位點。當*O被吸附在中空位置時，相鄰的三個頂部和中空位置被阻塞，無法吸附。

當*OH被吸附時，相鄰的三個空穴無法到達。在*OH和*O結合能的預測中，考慮了最接近的原子組成。Ni原子距離最近的組合物較遠，導致特定吸附位點的結合能范圍接近正態分布，而不是離散值。總之，隨著Ni含量的增加，*O的覆蓋度增加。

利用Koutecky-Levich方程，作者進一步計算ORR極化曲線。根據Sabatier原理，假設結合位點的結合能接近ORR的最佳結合能時，結合位點的活性將呈現指數增加。通過歸一化ORR極化曲線，得到的在0.9 V_RHE時的比活度是主體成分中Ni含量的函數。

本文利用DFT計算得到的表面覆蓋模型，連續篩選Pt_xNi_y合金成分對ORR電催化活性的影響，顯示出火山類型的行為，Pt₈₁Ni₁₉表現最好。

這些理論計算結果與Pt_xNi_y BNCs AGs的ORR性能實驗結果吻合較好，其中Pt₈₃Ni₁₇ BNCs AG的ORR性能優于Pt_xNi_y BNCs AG，表明控制非貴金屬成分和應變效應對Pt合金電催化劑ORR性能的重要性。

Scalable and Controllable Synthesis of Pt-Ni Bunched-Nanocages Aerogels as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204257.

https://doi.org/10.1002/aenm.202204257.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/be7951bc4e/

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