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氨(NH₃)在生產肥料中被廣泛使用，不僅對世界約一半人口的生活至關重要，并且它也是目前已知的清潔、安全、富氫的能源載體，在未來的能源儲存中將會發揮重要作用。然而，目前的NH₃合成主要采取能源密集的Haber-Bosch工藝，該工藝仍然是一種以化石燃料為基礎的技術。

因此，開發節能和碳中和的NH₃合成技術具有重要意義。在研究過程中發現，NO比N≡N鍵更容易斷裂脫氧，且利用NO合成NH₃的還原電位比N₂更正，因此研究者們將目光轉移到利用電化學NO還原反應(NORR)合成NH₃。

基于此，電子科技大學孫旭平等人制備了負載在鈦板上的含有氧缺陷的TiO₂納米陣列(TiO_2-x/TP)，將其作為高效還原NO為NH₃的催化劑。

本文在0.2 M PBS且具有流動NO氣體的的H形電解池中，通過三電極體系來測試TiO_2-x/TP的電化學NORR性能。測試結果表明，在NO飽和的0.2 M PBS中，催化劑在-0.3~-0.8 V_RHE之間出現了明顯的電流密度，表明在該電位范圍內，在TiO_2-x/TP上發生了NORR。此外，TiO_2-x/TP電極的電流密度大于TiO₂/TP，說明氧空位的形成可以提高TiO_2-x/TP的電導率。為了進一步研究TiO_2-x/TP的NORR活性，本文還通過計時電流法(CA)測試了催化劑在-0.3和-0.8 V電壓下的NH₃產率和法拉第效率(FEs)。

令人驚喜的是，TiO_2-x/TP在電壓為-0.7 V_RHE時具有最大的NH₃產率(1233.2 μg h^-1 cm^-2)，FEs在-0.4 V_RHE時達到92.5%，其性能也高于許多其他報道的NORR電催化劑。更重要的是，當利用TiO_2-x/TP和Zn制備水性Zn-NO電池時，電池的NH₃產率和功率密度分別為241.7 μg h^-1 cm^-2和0.84 mW cm^-1。以上結果表明，TiO_2-x/TP是一種高效的催化劑。

為了深入了解NORR在TiO_2-x上的作用機理，本文通過密度泛函理論(DFT)計算研究了整個NORR過程的基本步驟。計算結果表明，在TiO_2-x上，NO的吸附顯著增強，吸附能更低，NO與Ti活性位點的距離更短，這有利于后續NO的活化，這使得TiO_2-x(0.7 eV)的NORR過程中的最大能壘遠低于純TiO₂(1.2 eV)上，這也表明TiO_2-x的催化性能得到了有效的提高。

此外，^*H在TiO₂(-0.44 eV)的氧空位上的吸附能遠大于^*NO在TiO_2-x上的吸附能(-2.14 eV)，這表明TiO_2-x可以有效抑制競爭性的析氫反應(HER)。更重要的是，在300 K和10 ps條件下通過從頭算分子動力學模擬證實了TiO_2-x表面的氧空位活性位點是穩定的。這項工作不僅提供了一種可在低濃度的NO下進行電還原的催化劑，還為未來合理設計和開發應用于NO還原的鈦基納米催化劑提供了新的思路。

Defective TiO_2-x for High-Performance Electrocatalytic NO Reduction toward Ambient NH₃ Production, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202300291.

https://doi.org/10.1002/smll.202300291.

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