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由于Li₂S的高氧化勢壘而發生的硫演化反應(SER)的緩慢動力學導致硫利用率低和鋰硫電池的倍率性能差。然而，解決這一問題的催化劑設計仍然難以實現，因為很難將催化氧化能力與電子結構精確關聯起來。

天津大學楊全紅、清華大學深圳研究生院呂偉等將層狀過渡金屬氧化物Na_xTi_0.5Co_0.5O₂用作模型催化劑來探索上述相關性，因為它具有可調的電子結構，并且在Li-S電池的工作電位窗口中具有良好的穩定性。

圖1. Na_xTi_0.5Co_0.5O₂活性起源的理論模擬

具體而言，通過去除Na⁺，部分相變可逐漸增加Co活性位點的濃度，同時隨著費米能級的上移而降低功函數，加速了催化劑表面的電荷轉移，從而提高了Li₂S的催化氧化活性。特別是，同時具有O3和P3相的Na_0.7Ti_0.5Co_0.5O₂對Li₂S的氧化顯示出最好的催化活性，對Li₂S的活化顯示出最低的過電位，有助于實現最佳的速率性能和最小的極化。

圖2. Na_xTi_0.5Co_0.5O₂的催化SER活性和動力學分析

受益于上述優勢，由于硫的高利用率和改善的SER動力學，即使在5.0 C的超高倍率下，采用Na_0.7Ti_0.5Co_0.5O₂催化劑的Li-S電池也表現出615 mAh g^-1的高容量。總之，這項工作闡明了Li₂S氧化的電子結構和催化活性之間的關系，這對設計Li-S電池的高性能催化劑非常重要。

圖3. Li-S電池性能

Targeted Catalysis of the Sulfur Evolution Reaction for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202232

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?楊全紅/呂偉AEM：高性能鋰硫電池硫演化反應的靶向催化劑設計！

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