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馬建民教授AEM：用于4.6 V Li||LiCoO2電池的酰胺功能、富Li3N/LiF異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電極電解質(zhì)界面

將LiCoO₂的充電截止電壓提高到4.6V可以提高電池密度。然而，結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性是一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)（例如，電解質(zhì)分解、Co溶解和結(jié)構(gòu)相變）。

在此，湖南大學(xué)馬建民教授團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了具有由極性酰胺基團(tuán)和Li₃N/LiF異質(zhì)結(jié)構(gòu)提供的高Li+電導(dǎo)率的穩(wěn)定電極電解質(zhì)界面（EEI）。其中，3-（三氟甲基）苯基異氰酸酯（3-TPIC）被合理設(shè)計(jì)為電解質(zhì)添加劑，用于維持具有這種CEI的4.6V Li||LiCoO₂電池，這可以有效地解決結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性的挑戰(zhàn)。極性酰胺基團(tuán)可以實(shí)現(xiàn)Li+脫溶劑化并增加Li+轉(zhuǎn)運(yùn)。正極電解質(zhì)界面（CEI）中的Li₃N/LiF異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以加快Li+的插入/提取以提高庫(kù)侖效率，并在4.6V下削弱LiCoO₂的極化。

此外，在Li負(fù)極表面上具有類似結(jié)構(gòu)的固體電解質(zhì)界面（SEI）有助于均勻的Li沉積，以抑制Li枝晶生長(zhǎng)。因此，具有優(yōu)異EEI的4.6V Li||LiCoO₂電池可以提供優(yōu)異的電化學(xué)性能。

圖1. 空白和含有3-TPIC的電解質(zhì)的MD模擬

總之，該工作提出了酰胺功能的、富含Li₃N/LiF的異質(zhì)結(jié)構(gòu)的EEIs，它通過(guò)抑制Co離子的溶解和通過(guò)抑制Li枝晶的生長(zhǎng)來(lái)穩(wěn)定LiCoO₂在4.6V下的傳輸。這種由3-PIC賦予的EEIs極大地改善了4.6V的Li||LiCoO₂電池的電化學(xué)性能。極性的酰胺基可以促進(jìn)Li+的脫溶劑化，增加Li+的傳輸。此外，Li₃N/LiF異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以加快Li+的傳輸。在極性酰胺基和Li₃N/LiF異質(zhì)結(jié)構(gòu)的協(xié)同作用下，穩(wěn)定的CEI可以防止LiCoO₂的結(jié)構(gòu)相變，并在循環(huán)中保持其結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。

同理，穩(wěn)定的SEI可以抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)，保持鋰負(fù)極的穩(wěn)定性。因此，這項(xiàng)工作為通過(guò)添加劑設(shè)計(jì)功能良好的EEI提高鈷酸鋰在高電壓下的循環(huán)穩(wěn)定性提供了重要參考。

圖2. 空白和含有添加劑的電解液中Li||Li對(duì)稱電池的電化學(xué)性能

Amide-Functional, Li3N/LiF-Rich Heterostructured Electrode Electrolyte Interphases for 4.6 V Li||LiCoO2 Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202300084

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