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在水介質中，電化學還原硝酸鹽（NO₃^–）為合成氨（NH₃）提供了一種有效的方法。科學家們在致力于開發催化劑時，發現催化劑中心周圍的局部微環境對控制電催化性能至關重要。

基于此，浙江大學單冰教授等人報道了集成在獨立導電水凝膠中的自組裝分子鐵催化劑能夠以接近100%的選擇性地從NO₃^–生成NH₃。該電催化水凝膠能夠在高電流密度下連續生產NH₃至少100 h，NH₃選擇性為89~98%。

通過DFT計算發現，-PP₂Fe²⁺的初始步驟NO₃^–吸附的自由能低于?PPFe²⁺。在隨后的催化轉變過程中，相對于-PPFe²⁺，*NO（*表示被吸附的物種）的形成及其質子化成*NHO的潛在限制步驟在熱力學上都更有利于-PP₂Fe²⁺，導致最終NO₃^–轉化為NH₃的效率提高。對于-PP₂Fe²⁺催化劑，NO₃^–的結合在能量上比質子的結合更有利。

在-0.63 V下，單-pp橋接樣品HE-PPFe²⁺較高的析氫產率源于-PPFe²⁺更強的氫吸附能力，從相應電荷密度差構型下的-PP₂Fe²⁺和-PPFe²⁺的預投影態密度中看出。-PPFe²⁺的d-帶中心比-PP₂Fe²⁺更接近費米能級，表明-PPFe²⁺具有更高的水凝膠吸附能力。

此外，HE-PP₂Fe²⁺的*NO₃^?和Fe的吸附能差為-1.55 eV，大于HE-PPFe²⁺的吸附能差，表明在雙-pp橋接樣品HE-PP₂Fe²⁺中NO₃^?和Fe的相互作用更強。

Molecular Self-Assembly in Conductive Covalent Networks for Selective Nitrate Electroreduction to Ammonia. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c07320.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/d6161ca750/

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