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Nano Letters: 非均勻單原子與團(tuán)簇的遠(yuǎn)程協(xié)同，增強(qiáng)電催化堿性O(shè)ER活性

單原子和團(tuán)簇催化劑以其高的表面原子比和獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)在能量轉(zhuǎn)換反應(yīng)中得到了廣泛的應(yīng)用。然而，單原子或團(tuán)簇催化劑的性能在許多情況下仍不理想，尤其是涉及多步多電子反應(yīng)的催化過程。最近的研究發(fā)現(xiàn)，通過將單個(gè)原子和團(tuán)簇集成到一個(gè)體系中，可以獲得較高的催化性能。

對(duì)于大多數(shù)均相單原子團(tuán)簇系統(tǒng)，它們之間的協(xié)同作用主要?dú)w因于均相活性位點(diǎn)的組合；而多相單原子團(tuán)簇體系結(jié)合了不同物種的優(yōu)點(diǎn)，在催化反應(yīng)中顯示出巨大的潛力。具體來說，多相單原子團(tuán)簇體系中不同位點(diǎn)吸附行為的多樣性使得中間構(gòu)型的調(diào)節(jié)成為可能，從而提高了催化劑的性能。因此，有必要構(gòu)建異構(gòu)原子團(tuán)簇系統(tǒng)并實(shí)現(xiàn)它們之間的有效協(xié)同。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)鮑駿、曾杰和張志榮等通過電化學(xué)沉積的方法將Ir單原子、Co團(tuán)簇和Co團(tuán)簇與Ir單原子錨定在氮摻雜的碳(N-C)載體上(Ir₁/N-C、Co_n/N-C和Co_nIr₁/N-C)。

性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在堿性條件下，Co_nIr₁/N-C催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位為262 mV，遠(yuǎn)低于商業(yè)IrO₂(335 mV)、Con/N-C(369 mV)、Ir1/N-C(430 mV)和N-C(453 mV)。上述結(jié)果表明，單個(gè)銥原子對(duì)OER沒有活性，但可以與Co團(tuán)簇協(xié)同作用，顯著提高OER活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Ir和Co物種之間的距離為8 ?的Co_nIr₁/N-C中，決速步從Co_n/N-C中的*OOH的形成轉(zhuǎn)變?yōu)?O的形成，并且反應(yīng)能壘由1.81 eV降低到1.72 eV。結(jié)構(gòu)研究進(jìn)一步闡明了活性改善的來源：對(duì)于Co_nIr₁/N-C，Co位點(diǎn)上的*OOH與Ir原子配位的OH物種之間形成距離為2.49 ?的具有O-H···O構(gòu)型的氫鍵。氫鍵極大地加強(qiáng)了*OOH中間體與Co位的結(jié)合，從而降低了*O中生成*OOH的自由能。

同時(shí)，對(duì)于Ir單原子和Co團(tuán)簇之間距離較短的Co_nIr₁/N-C-5.6 ?，其決速步能壘大于Co_nIr₁/N-C-8 ?，表明Ir和Co位點(diǎn)之間適當(dāng)距離的遠(yuǎn)程協(xié)同作用有效地提高了Co_nIr₁/N-C對(duì)OER的性能。總的來說，這項(xiàng)工作不僅展示了一種在多相單原子和團(tuán)簇之間提高催化性能的遠(yuǎn)程協(xié)同策略，這有助于實(shí)現(xiàn)中間體結(jié)構(gòu)的優(yōu)化以加速涉及更復(fù)雜產(chǎn)物的電催化反應(yīng)。

Remote Synergy between Heterogeneous Single Atoms and Clusters for Enhanced Oxygen Evolution. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00228

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