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高容量富鋰正極材料在鋰離子電池中的實際應用在很大程度上受到了與電解質嚴重副反應的限制。

廈門大學楊勇、龔正良等報告了一種高穩(wěn)定富鋰Li₂RuO₃正極，該正極通過在全固態(tài)鋰電池(ASSLBs)中與硫化物固態(tài)電解質（如Li₆PS₅Cl）的界面形成鈍化固體電解質界面，有效抑制了嚴重的寄生界面反應和通常在液態(tài)電解液中觀察到的快速增加的界面阻抗。

圖1. 電化學表征

由于Li₂RuO₃/硫化物電解質界面具有極高的界面穩(wěn)定性，Li₂RuO₃在0.05 C的倍率下具有257 mAh g^-1的高可逆容量，并且在1 C的倍率下經過1000次循環(huán)后具有前所未有的循環(huán)穩(wěn)定性，容量保持率達到90%。重要的是，在這種配置的ASSLBs中，即使經過600次循環(huán)，Li₂RuO₃的可逆氧氧化活性也能得到很好的保持，因此富鋰材料的常見電壓衰減也顯著降低。

圖2. 電極-電解質界面的特性

XPS和橫截面SEM表征結合DFT計算表明，界面反應產物的性質對ASSLBs的界面穩(wěn)定性起著至關重要的作用。在Li₂RuO₃正極和硫化物電解質之間形成的電子絕緣相會抑制電解質的進一步電化學氧化并穩(wěn)定界面。EIS結果證實在長期循環(huán)過程中形成了具有穩(wěn)定界面阻抗的穩(wěn)定界面相。

此外，mRIX顯示，在長期循環(huán)過程中，可逆的氧氧化還原活性可以很好地保持，有利于可逆地利用陰離子氧化還原反應，有效緩解電壓衰減，從而獲得優(yōu)異的電化學性能。這項研究的發(fā)現(xiàn)為合理設計富鋰正極/硫化物電解質界面以實現(xiàn)高能量密度ASSLBs提供了很好的指導。

圖3. 電化學過程中正極復合界面的形態(tài)演變

Highly reversible Li2RuO3 cathodes in sulfide-based all solid-state lithium batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01067d

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楊勇/龔正良EES：高可逆富鋰正極，1000次循環(huán)容量保持90%！

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