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電催化水分解提供了一種有效的制氫方法，但陽極氧析出反應(OER)消耗了90%的能量，阻礙了該方法的發展。近年來，貴金屬(Ir、Ru等)基單原子(SAC)催化劑與3d過渡金屬氧化物相結合，在OER中表現出良好的性能。

然而，貴金屬的稀缺性和高昂的價格限制了其在工業中的應用。含有M?N_x?C的過渡金屬基SAC嵌入氮(N)摻雜的碳質支架中，正在成為熱/電催化貴金屬催化劑的替代品。然而，使用C?N前驅體和金屬鹽高溫合成M?N_x?C SAC的單原子密度較低(1.0-1.5%)，而金屬含量的進一步增加會導致團聚，限制了催化劑的性能。

基于此，卡爾加里大學Md Golam Kibria、胡勁光和Pawan Kumar等報道了一種高分子輔助的SAC合成方法，通過鈷酞菁四聚體(CoPc)和蜜勒胺(CoMM)的縮合，使密集填充的Co SAC (10.6 wt%，3.18 at%)包埋在富含吡啶-N的碳質框架中。

蜜勒胺的C₆N₇單元和CoPc的直接融合產生了高密度的Co SA位點，并且其穩定在富含N的共軛碳質框架中，在電催化過程中促進了電荷傳輸。基于同步加速器的WAXS消除了任何亞納米聚類的發生，同時散射數據的擬合證實了在碳質支架上嵌入的吡啶Co?N₄位點。

實驗結果表明，分離的Co中心促進高效率和穩定(> 300小時)電催化OER過程，并且由于金屬-載體協同作用，催化劑在1.65 V下的質量活性/TOF達到2209 mA mg_Co^?1/0.37 s^?1。

為了評估吡啶位點是否提供最高的OER性能，研究人員將其與吡咯位點進行比較。實驗結果和理論計算表明，與吡咯結構相比，M?OH吸附在吡啶結構中更有利，并且合成的富吡咯-N催化劑(CoGML，CoCML和CoCMM)含有較低的Co含量或金屬Co NPs，因此表現出較差的性能。

PDOS結果表明，與吡啶模型相比，吡咯結構上含氧吸附質與Co之間具有更強的鍵合作用，且具有更接近費米能級的d帶中心；Bader電荷分析和RDS中*OH和*O中間體的電荷密度差圖表明，吡咯結構增強了*OH從鈷到氧的電子轉移，并且吡啶和吡咯結構上*O的電子轉移相似。

總的來說，該項工作所提出的合成策略對合理設計高濃度SA電催化劑以取代貴金屬催化劑具有一定的啟發作用。

High-Density Cobalt Single-Atom Catalysts for Enhanced Oxygen Evolution Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00537

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