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高能量密度鋰硫(Li-S)電池的實際可行性規定了高負載正極和低電解質的使用。然而，在這種苛刻的條件下，由于硫和多硫化物利用率差，液固硫氧化還原反應受到很大的阻礙，導致反應容量低、衰減快。

在此，浙江大學陸俊教授、澳大利亞格里菲斯大學Yang Ying等人設計了一種自組裝的大環Cu(II)配合物(CuL)作為一種有效的催化劑，可使液體參與的反應均質化和最大化。

四個N原子配位的Cu(II)離子具有平面dsp2雜化的特點，通過立體效應對沿d22軌道的多硫化鋰（LiPSs）表現出很強的結合親和力。

這樣的結構不僅降低了液-固轉化（Li₂S₄到Li₂S₂）的能量屏障，而且還引導了Li₂S₂/Li₂S的三維沉積。

圖1. CuL配合物的合成與表征

總的來說，本工作利用自組裝大環CuL配合物作為電解質添加劑，在鋰-硫電池中建立了一種均相催化策略，以加速液固轉換動力學并抑制穿梭效應。CuL添加劑與Li₂S的分子間接觸使可溶的Li₂S均質化，形成了三維Li₂S沉積過程，具有更高的沉積容量，可在高負荷、低E/S比條件下有效提高硫的利用率。

研究結果表明，使用1% wt% CuL電解質添加劑，電池可提供985 mAh/g的高放電容量，在0.2 C下循環200次后仍保持766 mAh /g，每個循環的衰減率為0.1%。

在高硫負荷(10.4 mg/cm²)和低電解質/硫(6 μL/mg)的條件下，CuL具有穩定的循環性能，初始容量為925 mAh/g，面積容量為9.62 mAh/cm²，循環70次，每循環衰減率為0.3%，表明CuL具有優異的均相催化能力。

本工作展示了一種簡單的均相催化劑設計并給出了詳細的機理，有望解決鋰-硫電池實際應用的瓶頸。

圖2. 含CuL和不含CuL配合物鋰-硫電池的電化學性能

Self-Assembled Macrocyclic Copper Complex Enables Homogeneous Catalysis for High-Loading Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202300861

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陸俊等AM：自組裝大環銅配合物均相催化高負載鋰硫電池

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