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清華/MIT Nano Energy：簡便低成本的界面工程，助力固態鋰金屬電池！

固態鋰金屬電池（SSLMBs）被廣泛預測為下一代高能量密度電池的”推動者”。為實現這一目標，固態電解質（SE）和鋰金屬負極都是關鍵。富含鋰的石榴石SE在實現SSLMB方面表現出許多獨特的優勢，如高鋰離子傳導性、卓越的機械、化學和電化學性能。然而，基于石榴石的SSLMBs存在難以解決的界面問題，包括接觸不良引起的高界面阻抗和枝晶引起的快速短路，這大大阻礙了其實際應用。

清華大學唐子龍、麻省理工學院 ShitongWang等提出了一個簡單、低成本的人工界面工程來改善Li/SEs界面。

圖1 材料制備及表征

研究顯示，合理選擇溶劑和溶質是獲得堅固、均質改性層的關鍵。此外，降低前驅體溶液中的水分含量對于獲得高質量的Li/LLZO界面同樣重要，可以避免Li⁺/H⁺交換的負面影響。

在這項工作中，電化學活性InCl₃溶液（0.05 M InCl₃異丙醇溶液，H₂O≤40 ppm）用作前體。受益于異丙醇(IPA)在Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)表面的優異潤濕性，通過鋰金屬和InCl₃涂層之間的原位轉換反應，構建了一個均勻、堅固、緊密附著的界面，其中具有嵌入非晶態LiCl基質中的合金InLi_x納米顆粒。

圖2 對稱電池性能

結果，對稱Li/Li電池的臨界電流密度從0.2 mA cm^-2增加到0.7 mA cm^-2，并且在0.2 mA cm^-2的電流密度下可穩定工作4000 h以上。另外，在0.5 mA cm^-2的較高電流密度下，循環超過1000 h后未觀察到明顯的鋰枝晶增殖和界面接觸失效。

此外，基于Li/InCl₃/LLZTO/LE/LiFePO₄的全電池在0.5 C下經過475 次循環后表現出127 mAh g^-1的可逆容量，對應于長期循環中99.9%的高平均庫侖效率?？傊?，這種用于制備穩健Li/SEs界面的有效、簡便且低成本的策略可以為解決其他SSLMB的界面問題提供替代途徑。

圖3 以LiFePO₄為正極的全電池室溫電化學性能

A facile and low-cost wet-chemistry artificial interface engineering for garnet-based solid-state Li metal batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107603

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