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Wadsley-Roth相鈮酸鹽是很有前途的鋰離子電池負極材料，但其固有的絕緣特性而導致的低電導率問題仍然限制了其倍率性能。

在此，美國田納西大學/橡樹嶺國家實驗室戴勝教授等人首次通過離子熱合成輔助摻雜策略輕松制備了一種具有Wadsley-Roth相的新型摻雜Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄（MWNO）材料。該合成策略主要基于成熟的非水解溶膠-凝膠工藝，具有出色的簡單性、安全性和多功能性，同時利用離子液體作為多孔結構導向模板和溶劑。

作者通過中子粉末衍射和像差校正掃描透射電子顯微鏡對MWNO的詳細晶體結構進行了表征，揭示了Mo⁶⁺-摻雜劑在t1四面體位點的完全占據。在半電池中，MWNO表現出增強的快速充電能力，MWNO分別在20和50 C的倍率下實現了高達190.9和154.5 mAh g^-1的可逆容量。即使在100 C的極高充電倍率下，MWNO 仍可提供 92.0 mAh g^-1的高可逆容量。

圖1. 深入研究MWNO電極的Li⁺擴散率和存儲機理

通過紫外-可見漫反射光譜、DFT計算和電化學阻抗譜表征，作者研究了性能改善的原因，證明帶隙變窄提高了MWNO的電導率。此外，原位XRD表明MWNO在電化學反應過程中表現出典型的基于固溶體相轉換的Li⁺嵌入/脫嵌機制并具有可逆的結構演化。由于Mo⁶⁺/W⁶⁺摻雜效應，MWNO的鋰離子擴散率提高，這一點通過恒電流間歇滴定技術和DFT計算得到證實。

憑借同時增強的導電性和鋰離子擴散性，MWNO在與LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）正極耦合的全電池中成功展示了其快速充電能力和實用性。該全電池在10 C條件下提供 119.7 mAh g^-1的初始循環比容量，并在1000次循環中表現出80.4%的合理容量保持率。總之，這項工作說明了離子熱合成在儲能材料中的潛力，并提供了對改善材料電化學性能的摻雜效應的機理理解。

圖2. LNMO-MWNO全電池的電化學性能研究

Insight into the Fast-Rechargeability of a Novel Mo_1.5W_1.5Nb₁₄O₄₄ Anode Material for High-Performance Lithium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200519

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戴勝教授AEM: 新型鋰電負極Mo1.5W1.5Nb14O44的快充性能研究

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