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研究背景

固態電解質（SE）被認為是實現下一代高能量密度鋰金屬電池的有效推動力。然而，固態電池（SSB）中SE的實際應用受到Li枝晶和臨界電流密度（CCD）低的嚴重阻礙。即使是高剛度陶瓷SE，如Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO），也無法抑制Li在臨界電流密度之上的穿透，并且CCD通常低于幾mA·cm^?2。

現在人們普遍認為，鋰枝晶可以在Li|SE界面或SE內部開始。在前一種情況下，先前存在的表面缺陷，例如晶界、劃痕或坑，可以誘導電流聚焦和應力集中，導致隨后的SE斷裂和鋰穿透。前人的工作表明，在高的鋰沉積速率下，盡管會有鋰的屈服和蠕變，界面處的應力仍可以達到GPa水平。那么幾乎無缺損的SE是如何應對Li沉積的極高壓力呢？

然而，界面應力也有積極的一面，Li|SE界面處更高的壓力實現更高的CCD。最近還有工作表明堆疊壓力的積極影響，這有利于在界面處補充鋰，并在鋰剝離期間抑制空隙的形成。然而由于缺乏對埋藏的Li|SE界面的實時觀察，這些假設仍然沒有得到驗證。

研究成果

近日，廈門大學王鳴生教授和華中科技大學楊輝教授等人合作在Nature Communications上發表文章，Visualizing the failure of solid electrolyte under GPa-level interface stress induced by lithium eruption，使用原位透射電鏡觀察了在GPa的界面應力下固態電解質的失效機制。

作者使用單晶LLZO作為SE模型，通過構建Li|LLZO|CC（集流體）納米電池來研究上述問題，該納米電池可以通過透射電子顯微鏡（TEM）對界面的演變進行截面觀測。各種界面行為可以實現原位可視化，并與鋰沉積誘導應力相關聯，應力依賴于局部電流密度和機械約束。

作者揭示了這種應力在穩定Li|LLZO界面中的雙重作用：通過蠕變（積極作用）和在單晶LLZO中導致裂紋和鋰滲透（負作用）來實現均勻的鋰沉積。后者提供了高達GPa甚至10 GPa水平的應力的有力證據，化學力學模擬也證實了這一點，無論表面缺陷大小，都可以通過裂紋來破壞LLZO。通過削弱機械約束，作者展示了在高達A·cm^-2的電流密度下的鋰沉積，而并不損傷LLZO。

基于這些受控實驗，還提出了通過在Li|SE界面快速質量/應力釋放來改進SE的CCD的潛在方法，比如使用鋰宿主，它可以適應鋰的體積變化，另外一個方法是提高工作溫度，這可以促進Li⁰擴散以及粘度的轉變，據報道，使用熔融Li|LLZO的臨界電流密度可以達到530 mA cm^-2，這歸因于鋰在高溫下的壓力松弛。

這項工作不僅為理解速率依賴的應力和由此產生的SE失效提供了寶貴的見解，而且還提供了實現應力釋放的方法，以使固態電池快速充電。

圖1. 在Cu|LLZO界面處，單晶鋰金屬生長的形貌變化

圖2. 細長W集流體施加壓力增加下Li金屬的垂直生長和橫向延伸

圖3. 受限Cu|LLZO界面處Li噴發引發LLZO中的裂紋和Li穿透

圖4. Li和LLZO的化學-機械模擬應力，并演示了高速無損Li沉積

文獻信息

Gao, H., Ai, X., Wang, H. et al. Visualizing the failure of solid electrolyte under GPa-level interface stress induced by lithium eruption. Nat Commun 13, 5050 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32732-z

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