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ACS Nano: 構建Ni/Co-MOFs/氫取代石墨炔界面，實現高效硝酸鹽電合成氨

電催化硝酸鹽轉化為氨近期引起了人們廣泛的研究興趣。與電催化氮氣還原(N≡N，941 kJ mol^?1)相比，電催化硝酸鹽還原具有較低的解離能(N≡O，204 kJ mol^?1)和較高的硝酸鹽水溶性使其成為一種更優生產氨的方法。

到目前為止，已發展出多種金屬元素作為電催化劑以催化水溶液中的硝酸鹽轉化為氨，但硝酸鹽和水的平行還原在有限的電位和酸堿值范圍內都嚴重影響氨的產量。此外，由于反應過程中產生多種中間體(亞硝酸鹽、氮和聯氨)，多步電子轉移過程嚴重限制了氨的選擇性。因此，在電催化劑的活性位點實現硝酸鹽與水之間的協同反應質子偶合電子轉移反應，對于最大限度地提高氨電合成的性能具有重要意義。

基于此，西北工業大學禚司飛和張秋禹等通過一種雙模板方法來設計NiCoBDC和氫取代石墨炔(HsGDY)界面(NiCoBDC@HsGDY)，以促進硝酸鹽的脫氧和加氫過程制氨。在合成過程中，NiCoBDC與HsGDY之間以連續的線性邊界緊密接觸，提供了一個具有大量不飽和Co²⁺中心的寬闊的反應界面。

值得注意的是，由于來自Ni²⁺的電子注入，Co²⁺的3d e_g狀態得到改善，這促進了Co²⁺位點上*NO₃的脫氧和Ni²⁺位點上*H的水解離。此外，HsGDY層可以作為一個導電旁路，向不飽和的Co中心提供電子和NO₃^?離子，使速率控制步驟從*NO₃的脫氧轉化為*NO₂的偶聯反應轉化為*N和*H/*H₂O之間的偶聯反應。

因此，在堿性條件下，所制備的NiCoBDC@HsGDY在?0.34 V_RHE下的氨氣產率和法拉第效率分別為0.56 mmol h^?1 cm^?2和99.1%；在中性條件下，該催化劑在?0.7 V_RHE下的氨氣產率和法拉第效率分別為0.39 mmol h^?1 cm^?2和99.7%。

此外，以NiCoBDC@HsGDY為正極的Zn?NO₃電池的功率密度為3.66 mW cm^?2，顯示出了其在水性鋅基電池領域的應用前景。總的來說，該項工作設計了一種多功能界面有效改善了電化學動力學，并為設計有效的電催化劑以應用于硝酸鹽還原等多電子轉移反應提供了一個有效的策略。

Interfacial Engineering of Bimetallic Ni/Co-MOFs with H-Substituted Graphdiyne for Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c12491

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