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研究背景

消費電子產品、電動汽車和可再生發電站的發展推動了對高能量密度儲能技術的需求。使用鋰負極的鋰金屬電池（LMB）被認為是高能電池技術的未來，因為Li金屬具有非凡的理論比容量（3860 mAh g^-1）和最負的標準電極電位（-3.04 V vs SHE）。盡管如此，提高LMB電芯級別的比能量需要最大限度地增大面容量。

高面容量鋰負極的發展必須克服幾個問題：

1. 鋰金屬的高反應性誘導不受控制的物理化學反應，導致不穩定的SEI；

2. 不均勻的鋰沉積/剝離；

3. 非活性的鋰積累。

這些有害影響在高容量下進行鋰沉積/剝離時會被放大，導致鋰金屬負極加速降解。雖然很多工作報告了穩定的鋰金屬負極，但大多數仍限制在低面積容量（<3 mAh cm^?2），這種鋰金屬很難轉化為實用的高能電池。

據估計，LMB可在單電芯水平下提供350 Wh kg^-1的比能量，面積容量≥4 mAh cm^?2。因此，開發高面容量、高可逆性和耐循環的鋰金屬負極是LMB尚未解決的主要挑戰。

研究成果

澳大利亞新南威爾士大學王大偉團隊在Science Advances上發表文章，Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries，設計了缺陷石墨烯的超支化垂直陣列作為鋰金屬的宿主，實現了具有高面容量、高度可逆的鋰金屬電池。

在這項工作中，作者系統地研究了Li金屬負極的降解動力學，并確定了一個關鍵描述符，將高面積容量Li金屬負極的耐久性與Li宿主結構的設計原理相關聯。他們確定，一個理想的鋰宿主結構既需要宏觀滲透導電網絡來規避阻抗積累，也需要精心設計的原子-微觀結構來誘導空間均勻的鋰沉積/剝離，來實現高可逆性。

因此，作者提出設計超支化的缺陷石墨烯垂直陣列（hyperbranched vertical arrays of defective graphene，HVDG），以在實際的面積容量(6 mAh cm^?2)水平上承受深度的鋰沉積和剝離。石墨烯陣列高度分散的缺陷和垂直的空腔使其具有高可逆性和良好的鋰循環行為。超分支結構促進了高效的電荷轉移，這對穩定持久的Li循環來說具有重要意義。

因此，在實際條件下，即高的面容量（4 mAh cm^?2）、低的負極與正極容量(N/P)比（1:1）和低的電解質供應（5g Ah^-1）下，使用Li-HVDG負極的高能LMB電池原型具有穩定的循環性能（>150圈）。

圖文詳情

圖1. 對在平面和3D基底上沉積的Li金屬進行定量分析

王大偉Science子刊：石墨烯陣列實現高面容量鋰金屬電池！

圖2. HVDG的結構表征

王大偉Science子刊：石墨烯陣列實現高面容量鋰金屬電池！

圖3. 鋰沉積和剝離后的HVDG的形貌演變

圖4. 對Li沉積和剝離后的HVDG進行ToF-SIMS測試

圖5. Li-HVDG負極的電化學表征

圖6. 鋰金屬全電池的電化學性能

文獻信息

Fang et al., Rationalized design of hyperbranched trans-scale graphene arrays for enduring high-energy lithium metal batteries. Sci. Adv. 8, eadc9961 (2022).

https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adc9961?af=R

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