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鋰硫電池的電化學性能從根本上取決于其復合硫正極的結構和機械穩定性。然而，由于組件之間的相互作用不可控，為實現穩健的分級復合電極結構開發具有成本效益的策略仍然極具挑戰性。

四川大學楊偉、中科院長春應化所盧宇源等提出了一種基于精心設計雙組分（聚丙烯腈和聚乙烯吡咯烷酮）極性粘結劑體系的自組裝電極漿料，該體系具有碳納米管，通過優化水蒸氣誘導相分離形成分層多孔結構，從而解決了上述問題。

圖1 材料設計

所得電極骨架具有良好的結構穩定性、高電子傳導性和支持快速離子傳輸的分級多孔結構。如上所述，骨架中的大孔有利于電解液滲透和快速離子傳輸，而骨架中的微孔可以防止活性材料的損失并減少多硫化物（LiPS）穿梭效應的影響。

此外，多孔骨架還提供了高的比表面積和來自聚合物鏈的極性基團，保持了對多硫化物捕獲的強大物理化學吸附能力。另外硫基活性材料顆粒可通過自包裹過程集成到骨架中。

圖2 Li-S電池性能

結果表明，采用特別設計的電極漿料制備的硫電極的Li-S電池表現出穩定的電化學性能。具體來說，在硫負載量為4.53 mg cm^-2時，這些電池在0.5C的電流密度下，即使經過1000次循環，也能獲得485 mAh g^-1的穩定容量，相當于每循環容量衰減只有0.036%。

除了提高循環性能外，堅固的自組裝電極骨架還表現出良好的機械柔性。鋰硫軟包電池在0.72 mA cm^-2的電流密度下提供了600 mAh g^-1的高容量，可循環78次。總之，通過自組裝漿料進行的上述功能集成電極骨架設計可以為在復合材料水平上調節組裝結構提供可擴展且有前景的解決方案，這對于開發具有高容量活性材料或良好柔性的復合電極至關重要。

圖3 電極樣品的多硫化物捕獲能力

High-Performance Flexible Sulfur Cathodes with Robust Electrode Skeletons Built by a Hierarchical Self-Assembling Slurry. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201881

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