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?楊全紅/張俊/鐘李祥AEM：揭示決定硬碳負極不同鋰/鈉/鉀存儲機制的關鍵原子相互作用!

硬碳已被確定為鋰/鈉/鉀離子電池的競爭性負極，但它們的鋰/鈉/鉀離子存儲機制在不同電池中存在顯著差異。了解差異背后的基礎科學至關重要。

天津大學楊全紅、張俊、北京理工大學鐘李祥等通過理論計算預測了儲存在硬碳負極中的堿金屬原子的不同電荷狀態，并提出缺陷在調整原子相互作用中的關鍵作用。

圖1 單層石墨烯上模擬的堿金屬(Li/Na/K)存儲特性

具體而言，作者從理論上研究了缺陷碳層和Li/Na/K離子之間的原子相互作用如何決定它們在硬碳負極中不同的電荷儲存狀態。特別使用了單層石墨烯作為模型碳，因為它提供了一個平臺來精確調整碳層上缺陷的類型和濃度，以量化碳和金屬原子之間的原子相互作用。

研究表明，隨著存儲在缺陷碳層上的Na/K原子數量的增加（遠小于碳原子），金屬-金屬（M-M）相互作用占主導地位，并使Na和K處于準金屬簇狀態，這不同于由主導金屬-碳（M–C）相互作用確定的離子鋰。

圖2 LIBs/NIBs/KIBs中玻碳負極的電化學性質

為了進行實驗確認，一種玻璃碳，即只具有Stone-Wales缺陷（五/七元環）的硬碳的極端形式，被用來作為模型負極, 結果其Li/Na/K離子存儲機制與理論預測完全一致。作者首次利用原位電子順磁共振（EPR）捕捉到了低電位下的準金屬K簇信息，與Na的信息類似，但與離子狀態下的Li完全不同。

這項工作強調了缺陷在調整原子相互作用方面的意義，這種相互作用決定了硬碳負極中Li/Na/K離子的不同電荷儲存機制，并為通過儲存更多的Na/K離子團簇來擴展硬碳負極的低電壓平臺提供了一個新的視角。

圖3 M-M和M-C相互作用如何決定碳層上堿金屬存儲狀態的示意圖

Unraveling the Key Atomic Interactions in Determining the Varying Li/Na/K Storage Mechanism of Hard Carbon Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201734

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