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具有高電壓和高功率密度的尖晶石LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO），是一種非常有前景的候選正極。然而，它的差循環穩定性歷來被認為是一個固有的問題。

哈爾濱工業大學王振波、趙磊、華僑大學玉富達等提出了一種策略，通過系統的界面相調節而不是異質涂層或摻雜來解決Mn的溶解和LNMO的結構不穩定。

圖1 材料表征及界面相轉變示意圖

具體來說，通過在LNMO界面發生固相反應，將尖晶石相轉化為層狀相，并在Li/Mn交換的誘導下轉化為類巖鹽相。利用鍵價和（BVS）方法，作者發現Li/Mn交換結構可以增加Mn的擴散能壘，這有利于延緩Mn的溶解和Jahn-Teller變形。

同時，由Li/Mn交換引起的巖鹽相能夠惰性地保護LNMO免受電解液的腐蝕。盡管類巖鹽相不利于電荷傳輸，但具有理想電荷傳輸的層狀相可以彌補類巖鹽相的缺點，這對于提高LNMO的電化學性能至關重要。

圖2 電化學性能

因此，通過優化制備工藝，這項工作系統地調節了LNMO界面上的層狀相和巖鹽狀相，從而使穩定的材料結構和優越的電荷傳輸達到了良好的平衡。

結果，改性的LNMO（HT-LNMO-150）獲得了出色的循環性能（在55℃下循環100次和500次后，容量保持率保持在84%和83%）和卓越的倍率性能（在20C下為94 mAh g^-1）。這種方法為提高LNMO和其他正極材料的結構穩定性和電化學性能提供了可靠的參考價值。

圖3 界面相調節抑制有害循環的示意圖

Addressing Mn Dissolution in High-Voltage LiNi0.5Mn1.5O4 Cathodes via Interface Phase Modulation. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207285

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?王振波/趙磊/玉富達AFM：通過界面相調節抑制高壓正極中的錳溶解

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