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全固態電池（ASSBs）已被廣泛認為是下一代儲能裝置/技術。然而，在嚴重的界面反應、鋰枝晶生長和大界面電阻等方面，實現基于鋰金屬負極的ASSB是一個巨大挑戰。

中科院物理所吳凡等通過原位形成含有Li₃PS₄的固體電解質中間相（SEI）層，在硫化物-聚環氧乙烷（PEO）復合固態電解質（CSE）和鋰金屬之間構建了一個超穩定且動力學上有利的界面。

圖1. 材料制備

具體而言，首先通過Li₂S、S和P₂S₅的溶液反應合成聚硫酸鋰（LPS），然后將其直接溶于乙腈溶劑，并通過簡單的攪拌過程均勻分布在PEO基體中。研究顯示，LPS添加劑與鋰的高反應性可誘導在CSE/Li界面快速形成高鋰離子導電、電子絕緣、化學/電化學穩定、機械相容的Li₃PS₄/Li₂S/LiF SEI，從而使界面電阻較小，并實現均勻的鋰沉積。

圖2. 對稱電池性能

因此，采用LPS集成的CSE的Li/Li對稱電池在循環過程中表現出幾乎恒定的10 Ω cm²的小CSE/鋰電阻，在電流密度為0.2 mA cm^-2下具有3475h的穩定循環，在60℃時的臨界電流密度高達0.9 mA cm^-2。此外，令人印象深刻的電化學性能也表現在全固態鋰金屬電池上，在1C下循環1000次后，容量高達127.6 mAh g^-1。

圖3. 全電池性能

Long-Life Lithium-Metal All-Solid-State Batteries and Stable Li Plating Enabled by In-situ Formation of Li3PS4 in SEI Layer. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203281

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