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1. 國家納米中心AEM：一鍋法合成助力鈷酸鋰4.5V 1000圈超穩循環！

電池日報，8篇頂刊！竇世學、侴術雷、李峰、吳凡、梁叔全、王舜、陳錫安、胡源、宋磊等成果！

由于嚴重的結構不穩定和界面副反應，具有274 mAh g^-1高理論容量的鈷酸鋰（LCO）即使在4.6 V的上限電壓下也很少能實現高的實際容量。

國家納米科學中心褚衛國、王漢夫等提出了一種在合成過程中進行氣固修飾的原位策略，以改善采用含硫化合物膨脹石墨（EG）作為模板的LCO的性能。

圖1. 材料合成示意

具體而言，通過在合成LCO的過程中原位引入微量SO₂，可制備Li₂SO₄和共格尖晶石Li_xCo₂O₄共包覆和微量高價S摻雜（S和O原子形成強S-O鍵并可能形成SO₄^2-聚陰離子）的LCO。通過改變EG與前驅體的比例或引入S粉末的質量，可以輕松調節SO₂氣體的量。改良后的LCO具有良好的結構可逆性、界面穩定性、Co²⁺的輕微溶解、Li⁺的高擴散系數和低O 2p帶頂。

圖2. 電化學性能

研究發現，LCO的高壓性能在很大程度上取決于合成過程中產生的SO₂的量。在大約0.1-0.6wt%S的情況下，LCO在4.6V的電壓下可以實現穩定的循環性能和高容量。含有0.2wt%S的LCO在1C下循環100次后，表現出209 mAh g^-1的比容量和88%的容量保持率，并且在0.1和20C下的放電容量分別為222和143 mAh g^-1。更重要的是，改性的LCO/預鋰化石墨全電池在1C和2.8-4.5 V時表現出202 mAh g^-1的初始容量，經過1000次循環后容量保持率為87%。這種新穎、簡單、廉價和可升級的策略可以通過在一鍋合成過程中同時進行表面涂層和近表面摻雜修飾，以改善其他電極材料的性能。

圖3. 初始充放電過程中的結構演變

Simultaneous Near-Surface Trace Doping and Surface Modifications by Gas–Solid Reactions during One-Pot Synthesis Enable Stable High-Voltage Performance of LiCoO2. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200008

2. 溫大/鄭大AFM：高性能硫宿主，每循環衰減低至0.004%！

合理設計硫宿主以有效限制多硫化鋰（LiPS）并加速遲緩的硫動力學，仍然是鋰硫電池（LSB）的一個主要挑戰。

溫州大學王舜、陳錫安、鄭州大學周震等開發了一種簡單的策略，將單個Mo-N₄原子引入N摻雜的碳納米花基體（Mo-N-CNF）作為硫正極宿主材料來實現高性能的LSB。

圖1. 材料制備及表征

具體而言，通過簡單的水熱法和退火制備了錨定有N₄配位單原子Mo的氮摻雜的碳納米花（Mo-N-CNF），以作為Li-S電池硫正極的宿主。正如實驗調查和密度函數理論計算所證明的那樣，這些碳納米花不僅穩定了孤立的單個Mo原子，而且還確保了在電化學過程中電子和離子的快速傳輸。另外，定制的單Mo原子-碳基體作為硫宿主提供了LiPS的平衡物理和化學吸附以及快速的硫氧化還原動力學。

圖2. 鋰硫電池性能

因此，所得的Mo-N-CNF具有較高的含硫量（>72 wt.%），表現出較高的比容量（0.2 C時為1248 mAh g^-1）和出色的倍率能力（5 C時為715 mAh g^-1）。更重要的是，在面負載為5.1 mg cm^-2下，在400次循環中的容量衰減率低至0.004%，實現了出色的循環性能。總之，這項工作展示了一種可行的策略，即采用具有高暴露位點的單原子碳材料作為LiPS的多重捕獲器和硫氧化動力學的有效加速器，以實現具有增強電化學性能的下一代鋰硫電池。

圖3. 對LiPS的吸附和催化

Single Mo–N4 Atomic Sites Anchored on N-doped Carbon Nanoflowers as Sulfur Host with Multiple Immobilization and Catalytic Effects for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204458

3. 中科大AFM：不燃凝膠聚合物電解質助力安全柔性鋰離子電池！

不燃電解質中阻燃劑的高含量會導致鋰離子電池（LIBs）的電化學性能惡化。此外，大多數不可燃電解質的火災危險是在紐扣電池中研究的，這無法揭示其真實的性能。

中國科學技術大學胡源、宋磊、闞永春等通過在電解質中原位聚合磷酸三（丙烯酰氧乙基）酯和三乙二醇二甲基丙烯酸酯，設計了穩定的界面、磷固定的不易燃凝膠聚合物電解質（GPE），其阻燃劑含量較低（7.5wt％）。

圖1. GPE的制備和表征

研究顯示，由于阻燃部分與GPE聚合物基體化學鍵合，避免了阻燃部分與電極之間副反應引起的LIB容量衰減。與液體電解質（LE）相比，石墨//GPE//Li的循環穩定性顯著提高。GPE-3從第50次到第500次循環的平均容量衰減率（0.008%）遠低于LE（0.039%）。另外，GPE-3被火加熱10多秒后仍無法點燃。作者進一步研究了基于1 Ah GPE-3的柔性軟包電池的電化學性能和防火安全性。結果，柔性軟包電池（graphite//GPE-3//LiFePO₄）表現出優異的長循環穩定性（GPE-3的平均容量衰減率僅為0.057%）和良好的柔韌性。基于GPE-3的柔性軟包電池經過彎曲、纏繞、折疊、沖孔和剪切后仍能正常工作。

圖2. 電化學性能

此外，基于GPE-3的柔性軟包電池還具有出色的防火安全性。1Ah 100% SOC軟包電池無起火、無熱失控、無電解液泄漏。GPE-3的熱解過程和阻燃機理顯示，在氣相中，聚合物基體3降解產生的含P阻燃劑將與電解質的熱解產物一起參與燃燒反應，導致LIBs的滅火。在凝聚相中，來自電解質熱解的三氟化磷將參與聚合物的碳化過程，形成含有P和F的炭。由于聚合物基質的熱解，將形成聚磷酸3。乙醇鋰和碳酸鋰等也將由于電解質的降解而形成。因此，可燃熱解產物的數量可以有效減少。總之，這項工作為設計高安全性的鋰離子電池提供了一個指導原則。

圖3. GPE-3的熱解過程

Phosphorus-Fixed Stable Interfacial Nonflammable Gel Polymer Electrolyte for Safe Flexible Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203006

4. 侴術雷/朱燕芳AM：基于P2/O3雙相氧化物正極的高倍率長壽命鈉電！

由于鈉離子電池（SIBs）的動力學緩慢和循環過程中復雜的多相演化，同時開發用于SIB的高倍率和長循環氧化物正極仍然非常緊迫和具有挑戰性。

溫州大學侴術雷、朱燕芳等報告了通過局部化學和軌道雜化調制精確操縱結構演化和配制高性能異質結構雙相層狀氧化物正極的概念。

圖1. P2/O3-NaNMS正極材料的結構

具體而言，作者通過局部化學操作，成功設計并合成了用于SIB的P2/O3雙相化合物，以改善高倍率和長循環壽命SIBs的遲鈍動力學并提高結構穩定性。由于電子結構以及離子半徑之間的相似性，Sn元素取代策略不僅通過抑制過渡金屬層的滑動實現了P2型和O3型異質層狀氧化物的存在和高結構可逆性，而且還調節通過有效和準確地操縱氧軌道和過渡金屬原子之間的雜化來實現氧化還原電位。

圖2. P2-NaNM和P2/O3-NaNMS以及O3-NaNS電極的電化學性能

結果令人驚訝的是，由于共生結構和局部環境調控的綜合優勢，異質結構正極表現出優異的倍率性能、出色的循環穩定性（在2C下循環600次后容量保持率為 82.16%）以及與硬碳負極的出色相容性。同時，一系列原位表征技術清楚地闡明了煅燒過程中前驅體的形成過程以及Na⁺嵌入/脫嵌過程中高度可逆的動態結構演化。此外，作者通過密度泛函理論計算的態密度和電子定位函數進一步闡明了固有的結構性質和相應的電化學行為。總體而言，這種微調高性能SIB的局部化學和軌道雜化的策略將為其他材料開辟一個新領域。

圖3. P2/O3-NaNMS/預鈉化硬碳全電池的電化學性能

Formulating High-Rate and Long-Cycle Heterostructured Layered Oxide Cathodes by Local Chemistry and Orbital Hybridization Modulation for Sodium-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202695

5. 中南梁叔全/周江AM：多功能界面助力鋅金屬負極穩定循環208天！

在鋅負極上進行多功能界面工程以克服枝晶生長、析氫反應和與鋅沉積相關的遲緩動力學問題，對于促進水系鋅離子電池的商業化是非常理想的。

中南大學梁叔全、周江等合理地設計了在鋅負極上自發構建的含羰基層（Zn@ZCO），以作為離子再分配器和功能性保護界面。

圖1. Zn@ZCO電極的表征

作為范例，草酸鋅具有電絕緣、生態友好、防腐蝕和經濟等優點，因此被構建在在鋅表面以進行保護。由于高電負性和高親核性的羰基氧的顯著相互作用，它具有很強的親鋅性和枝晶抑制能力，有利于離子傳輸和有效地均勻化Zn沉積。另一方面，ZCO中氧原子質子受體形成的氫鍵可調節界面上的Zn離子脫溶化過程，從而約束水的活性，然后減輕了水引起的寄生反應。

圖2. 裸鋅和Zn@ZCO對稱電池的沉積/剝離循環穩定性

因此，Zn@ZCO負極的循環壽命延長到5000小時（超過208天），表面無樹枝狀物，副產物可忽略不計。更令人鼓舞的是，在基于NH₄V₄O₁₀的全電池中，其有效性也是令人信服的，具有出色的倍率性能和循環穩定性。通過功能性固體電解質界面的自發構建策略實現的穩定鋅負極為高性能儲鋅系統提供了一種簡便而有指導意義的方法。

圖3. Zn表面演化的示意圖和全電池電化學性

Spontaneous Construction of Nucleophilic Carbonyl-Containing Interphase towards Ultra-Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202733

6. 金屬所李峰/孫振華EES：寬溫（-10-100℃）高倍率（50C）固態鋰電！

快速的離子傳導和穩定的界面是開發新型電解液的重要因素。然而，許多非常規的電解液溶劑雖然是快速離子載體，但由于溶劑氧化和還原的電壓較窄，所以仍然具有挑戰性。

中科院金屬所李峰、孫振華等報告了一種通用的固化局部高濃度電解質（S-LHCE）策略，通過離子配對和離子傳導的解耦，實現了不穩定溶劑（二甲基亞砜，DMSO）在高壓金屬鋰電池中的應用。

圖1. S-LHCE的設計和制備示意圖

DMSO具有高介電常數（?r ~ 47.2）和高閃點（95℃），這對溶解鋰鹽和更安全的電池是有利的。在過去的幾年里，DMSO在低溫水基堿性離子電池和Li-O₂電池中被廣泛研究。然而，游離的DMSO溶劑分子對鋰金屬不穩定，DMSO與金屬鋰的反應會導致持續分解，這限制了它在鋰金屬電池中的應用。因此，作者提出了一種S-LHCE策略，即通過將電解質與非溶解性固體框架解耦，進一步改善與鋰負極和高壓正極的界面兼容性。

圖2. LFP|S-LHCE|Li電池在寬溫下的性能

研究顯示，S-LHCE策略在超高鹽濃度下表現出更高的Li⁺轉移數（0.72）和增強的離子傳導性（20℃時為0.27 mS cm^-1）。受益于改進的界面兼容性、增強的離子傳導性、高的鋰轉移數和均勻的沉積鋰形態，采用S-LHCE的對稱鋰電池顯示出較低的過電位，并呈現出4100小時無短路的穩定循環。此外，S-LHCE策略使固態金屬鋰電池在-10至100℃的寬溫度范圍內具有優異的電化學性能，并且在評估的溫度下以30C 和50C的倍率循環時，其容量保持率分別為83.3%和60.1%。這項工作的結果為潛在但非常規的活性成分在高性能電解質中的應用提供了新的見解。

圖3. S-LHCE中Lⁱ⁺傳輸機制的模型

The decoupling of ion-pairing and ion-conduction in ultrahigh-concentration electrolytes enables wide-temperature solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01053d

7. 竇世學/劉華坤/崇少坤EEM：同時適用長壽命鈉/鉀離子存儲的轉化合金負極！

鈉離子和鉀離子電池（SIBs和PIBs）由于擁有豐富的Na和K的天然資源，在電網規模的儲能中表現出巨大的應用潛力。具有高理論容量和低工作電壓的轉換合金負極是SIBs和PIBs的理想選擇，但卻存在巨大的體積變化。

澳大利亞臥龍崗大學竇世學院士、劉華坤院士、西北工業大學崇少坤等報道了一種采用分層結構設計和具有sp2 N摻雜的轉化合金材料Sb₂Se₃。

圖1. 材料表征

具體而言，Sb₂Se₃納米棒首先被原位生長在rGO基質上（Sb₂Se₃@rGO），然后多巴胺作為前驅體，在所制備的Sb₂Se₃@rGO上進一步聚合和碳化，構建了一個sp2 N摻雜的碳包層結構（Sb₂Se₃@rGO@NC）。作為SIB和PIB的負極時，Sb₂Se₃@rGO@NC呈現出類似的轉換和合金存儲的雙重機制，依靠Sb作為氧化還原中心，在循環過程中呈現出從棒狀到納米顆粒的相同形態變化。原位表征和DFT計算證明，這些晶粒傾向于吸收sp2 N位點，形成強大的C-N-Sb結合作用，這有助于Sb₂Se₃@rGO@NC電極在SIB和PIB上獲得超過1000次循環的驚人壽命。

圖2. 鈉儲存性能和動力學

此外，分子動力學模擬還揭示了sp2 N對Na⁺和K⁺的強大吸附能力，這使得電化學活性很高，從而提供了很高的可逆容量（SIB和PIB在0.05 A g^-1時分別為426.9和261 mAh g^-1）。因此，這項工作證明了碳涂層的分層結構設計可以為轉化合金負極提供出色的穩定性，而sp2 N是摻雜N原子時最理想的選擇，這為今后設計長壽命電極的工作鋪平了道路。

圖3. 鉀儲存性能和動力學

Hierarchical Encapsulation and Rich sp2 N Assist Sb2Se3-Based Conversion-Alloying Anode for Long-Life Sodium- and Potassium-ion Storage. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12458

8. 物理所吳凡Nano Energy：解析硫化物固態電解質與富鎳層狀氧化物正極的兼容性

硫化物固態電解質（SSE）和富鎳層狀氧化物（NRLO）正極之間的界面兼容性對于高性能硫化物全固態鋰離子電池（SASSLIBs）至關重要。然而，SASSLIBs的界面/容量退化的原因尚未明確解決。

中國科學院物理研究所吳凡等系統地研究了LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）的表面結構和化學環境對SASSLIB性能的影響。

圖1. 材料表征

具體而言，作者通過水洗和潮濕空氣曝曬處理，改變了NCM83的表面殘余鋰的種類和數量、表面晶體結構和表面鋰空位濃度，并系統地研究了它們對硫化物ASSLIBs的界面和循環穩定性的影響。結果表明，NCM83的表面鋰空位會導致更多的鋰離子從SSE側遷移到NCM83側，抑制了NCM83的H1相變，加劇了空間電荷層（SCL）效應。與層狀相相比，表面Li_xNi_1-xO型巖鹽相抑制了高電壓下的界面反應，因為它們對析氧的敏感性較低，從而增強了NCM83的H2/H3相變。

圖2. 不同NCM的電化學性能

此外，表面Li₂O和Li₂CO₃可在高壓下抑制SCL效應和界面反應，并激活NCM83的H1和H2/H3相變。然而，LiOH和Li₂CO₃的配對會導致與SSE的有害副反應，顯著降低循環穩定性。雖然抑制H1和H2/H3轉變會降低可逆容量，但它減輕了NCM晶格中的內應力和開裂，從而提高了NCM83-硫化物ASSLIBs的循環穩定性（500次循環的94.1%容量保持率）。總之，這項工作深入了解了影響NRLO-硫化物ASSLIBs的界面和循環穩定性的決定性因素，并為NRLO的表面改性提供了指導，以實現硫化物ASSLIBs的優異電化學性能。

圖3. 不同NCM83和LPSCl之間正極/電解質界面的演變及其對NCM83-硫化物ASSLIB電化學性能的影響

Interfacial and cycle stability of sulfide all-solid-state batteries with Ni-rich layered oxide cathodes. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107528

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