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?汪國(guó)秀Angew.：優(yōu)化原子間距離可以實(shí)現(xiàn)高效的氧還原反應(yīng)！

電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池的基本反應(yīng)，然而如何設(shè)計(jì)出高效、低成本的電催化劑以實(shí)現(xiàn)高效的氧還原反應(yīng)是目前這些能源裝置的研究瓶頸。研究發(fā)現(xiàn)，具有類似M-N_x結(jié)構(gòu)的碳基單原子催化劑(SACs)因其低成本和良好的電化學(xué)性能在與能源相關(guān)的電催化領(lǐng)域引起了極大的興趣，包括ORR。

此外，SACs的可調(diào)控電子結(jié)構(gòu)和不飽和配位環(huán)境也為開(kāi)發(fā)高效的ORR催化劑提供了機(jī)會(huì)，基于此，悉尼科技大學(xué)汪國(guó)秀等人使用雙功能配位輔助策略調(diào)控了異質(zhì)金屬原子的距離，通過(guò)直接O-O斷裂途徑加速了催化劑在酸性環(huán)境下的ORR動(dòng)力學(xué)。

本文通過(guò)旋轉(zhuǎn)環(huán)-盤(pán)電極在O₂飽和的0.5 M H₂SO₄中測(cè)試了催化劑的ORR性能。根據(jù)測(cè)試結(jié)果可以得出，F(xiàn)e-Zn@SNC在0.83 V vs.RHE時(shí)表現(xiàn)出明顯的循環(huán)伏安(CV)還原峰，在N₂飽和的電解質(zhì)中卻不存在此峰，這表明Fe-Zn@SNC具有優(yōu)異的ORR催化性能。

之后，通過(guò)FeZn@SNC、Fe-Zn@NC、Fe@SNC、Zn@SNC和20% Pt/C的極化曲線，可以發(fā)現(xiàn)Fe-Zn@SNC具有最高的起始電位(E_onset，0.99 V vs.RHE)和半波電位(E_1/2，0.86 V vs.RHE)，優(yōu)于Pt/C(E_onset為0.93 V vs.RHE，E_1/2為0.81 V vs.RHE)以及其他對(duì)比催化劑。此外，F(xiàn)e-Zn@SNC催化劑的ORR極限電流密度和動(dòng)力學(xué)電流密度也同樣超過(guò)了Pt/C和其他參考樣品，展現(xiàn)了其優(yōu)異的ORR性能。

為了證明Fe-Zn@SNC具有良好的甲醇耐受性，本文在電解液中注入了0.5 M甲醇。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，F(xiàn)e-Zn@SNC果然表現(xiàn)出很強(qiáng)的甲醇耐受性，電流密度保持率比20% Pt/C高30%。更令人驚喜的是，F(xiàn)e-Zn@SNC在0.1 M KOH電解質(zhì)中也具有0.87 V vs.RHE的高半波電位。結(jié)合測(cè)試結(jié)果可以表明，F(xiàn)e-Zn@SNC在酸性和堿性電解質(zhì)中都具有優(yōu)異的ORR性能，其出色的ORR性能也高于以往的報(bào)道。

本文Fe-Zn@SNC優(yōu)異的ORR性能表明，設(shè)計(jì)具有合適距離的Fe-Zn雙原子催化劑，對(duì)于通過(guò)直接的O-O斷裂途徑進(jìn)行電化學(xué)氧還原反應(yīng)至關(guān)重要。本文通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步了解了Fe-Zn距離與催化劑的ORR活性之間的關(guān)系。

結(jié)果表明，F(xiàn)e-Zn的距離在2.88~3.26 ?之間時(shí)，催化劑具有平衡的電荷強(qiáng)度，能與氧原子的反鍵發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，距離效應(yīng)使O-O鍵不穩(wěn)定，最終誘導(dǎo)解離性的ORR途徑。解離性的ORR途徑克服了O-O鍵直接解離的高能壘，避免了速率決定步驟O₂^*→OOH^*。

本文的研究結(jié)果說(shuō)明，合理的催化劑原子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和優(yōu)化ORR反應(yīng)途徑是實(shí)現(xiàn)ORR快速動(dòng)力學(xué)和低過(guò)電位的關(guān)鍵。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高性能的ORR催化劑開(kāi)辟了新的途徑。

Direct Oxygen-Oxygen Cleavage through Optimizing Interatomic Distances in Dual Single-atom Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202301833.

https://doi.org/10.1002/anie.202301833.

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